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摘要
CarbonDioxideCO
二氧化碳（，）是大气中最主要的温室气体，采取有效
2
的措施对其进行减排对缓解温室效应具有重要意义。钙循环耦合甲烷干重整技
术（CaLDRM）是近年来备受关注的一种集成CO捕获转化技术。Ni-CaO基材
2
料因为具有活性好、成本低的优点，常被用做CaLDRM技术的双功能材料
（dualfunctionalmaterial，DFM）。但由于反应在高温下进行，常规Ni-CaO材
料的烧结和积碳问题将导致DFM的活性随反应进行不断降低，最终失活。同
时，产物中的H/CO比也影响着合成气的后续利用。本文内容主要围绕Ni-CaO
2
基DFM的性能优化为重点开展。通过助剂的添加制备了一系列Ni-CaO基材料，
考察它们的反应活性、稳定性以及抗积碳性能，同时通过引入CH部分氧化
4
POM
（）对产物组成进行调配，并进行机理分析。本文主要研究内容如下：
（1）针对常规Ni-CaO双功能材料易烧结和积碳的问题，将MgO引入到
Ni-CaO材料中，获得了一系列具有优异稳定性的Ni-CaMg材料。探究了MgO
x
的添加对材料性能的影响并确定最佳Ni-CaMg材料组成配比。结果表明：添加
x
的MgO一方面可以作为稳定剂抑制CaO的烧结，使Ni-CaMg具有良好的
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CO捕获能力和循环稳定性（20次循环后0.53g/g）。另一方面，MgO
2CO2material
NiONiO-MgONi
可与形成固溶体，在还原后获得粒径更小、更分散的，并提
供丰富的氧物种。Ni-CaMg的CO和CH转化率分别在60%和90%以上，且
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经过30hDRM循环后的积碳只有3.03%wt%，经过10个CaLDRM循环后的
积碳只有0.0395g/gmaterial，抗积碳能力较Ni-Ca增加62.8%。
（2）针对CaLDRM技术产生的合成气H/CO比单一，不利于后续利用的
2
问题，将POM引入到CaLDRM技术过程中，形成CaLODRM技术，以调控合
H/COMgOCeO
成气2比并进一步降低积碳。分别探究了不同助剂掺杂（、2、
CoO）、不同预处理条件以及不同反应气比例对CO的转化利用效率以及产
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物分配的影响。结果表明：氢气预还原时间为3h的样品Ni-CaMg-3在所设实
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验条件下具有更好的反应活性。POM技术的引入降低了反应过程中积碳的产生，
并且通过引入不同比例的POM，可以获得H/CO摩尔比在1.1-1.4之间自由调
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