氮、磷共掺杂碳点功能材料制备、表征及性能研究.pdfVIP

氮、磷共掺杂碳点功能材料制备、表征及性能研究.pdf

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摘要

随着城镇化和工业化迅速发展,水污染问题引起人们极大关注。重金属离子是

造成水污染的主要污染物之一,重金属污染不仅会破坏生态环境,还直接威胁人类

身体健康。因此实现重金属离子灵敏、快速吸附和检测具有十分重要的意义。碳点

(CDs)作为一种新型纳米材料具有光学性质稳定、生物相容性好、毒性低等优点,

CDs表面功能基团可与重金属离子结合,从而使荧光猝灭或者恢复,已被广泛用于

重金属离子检测领域。然而,传统CDs较低的荧光量子产率和有限的活性位点限制

了它们在更多领域的应用,利用杂原子掺杂可以有效调控CDs结构和表面功能团,

实现CDs表面钝化和化学改性。在本论文中,以柠檬酸为碳源,磷酸二氢铵为掺杂

剂,通过简单水热法制备了一系列氮、磷共掺杂荧光碳点(N,P-CDs),对其微观形

貌和化学结构进行了表征,并详细研究了其荧光性能、缓蚀性能以及N,P-CDs功能

化水凝胶对重金属离子的吸附和检测性能,主要内容如下:

以柠檬酸和磷酸二氢铵等为原料,通过水热法制备了一系列N,P-CDs,优化了

反应条件,对其形貌、元素组成和化学结构进行了表征,研究了其荧光性能。N,P-

CDs具有良好的水溶性和分散性,形状接近球形,粒径分布均匀,尺寸在4.0-7.0nm

之间,平均粒径约为5.15nm;光谱和能谱结果证明N,P-CDs成功实现了氮、磷元

素的掺杂,其内核由石墨碳和无定型碳结构组成,表面含有大量的羟基、氨基以及

少量的磷酸官能团,氮磷元素掺杂能增强碳点的荧光性能,可作为荧光探针用于

Hg(II)和Fe(III)的化学传感检测。

通过电化学实验研究了高氮磷含量氮磷共掺杂碳点(HNPCDs)在盐水介质(3.5

wt%NaCl)中对Q235钢的缓蚀性能,发现HNPCDs浓度为150mg/L、浸泡24h后,

HNPCDs对Q235钢的效率高达90%,电化学实验和微观形貌研究证实HNPCDs吸

附在Q235钢表面形成保护层,阻止了金属基材和腐蚀性介质直接接触,属于一种

阴极型缓蚀剂,HNPCDs与Q235钢的相互作用是化学和物理吸附共同作用,

HNPCDs表面的氨基、羟基和磷酸基等含杂原子基团与金属原子通过化学键结合和

静电吸引吸附在Q235钢表面形成一层保护膜,阻止了腐蚀介质与钢表面接触,减

缓腐蚀速度。

通过简单一锅法制备了一种生物基荧光复合水凝胶N,P-CDs@CMC/PEI,该复

合水凝胶为互穿网络结构,其中羧甲基纤维素(CMC)作为原始网络,聚乙烯亚胺

(PEI)与环氧氯丙烷(ECH)交联形成第二网络,随后对其化学组成、微观结构、

溶胀性能、力学强度和热稳定性能进行了研究,并研究了该水凝胶对Hg(II)、Fe(III)

的检测能力,结果表明上述两种离子对该水凝胶表现出了梯度猝灭;该复合水凝胶

对Hg(II)、Cr(VI)具有很强的吸附能力,对Hg(II)、Cr(VI)的最大吸附容量分别为846.7

mg·g-1、289.5mg·g-1,吸附容量经四个循环后没有明显降低,其优异的吸附性能归因

于复合水凝胶表面含杂原子官能团与重金属离子之间的静电吸引和配位键的结合。

关键词:金属离子,碳点,检测,缓蚀,吸附

Abstract

Thewaterpollutionhasbecomeasignificantconcernduetothedevelopmentof

urbanizationandindustrialization.Heavymetalions(HMIs)arethemainpollutants

causingwaterpollution,whichnotonlydamagestheecologicalenvironmentbutalso

directlythreatensthehumanhealthandsocietaldevelopment.Realizingsensitive,rapid

adsorptionanddetectionofHMIsisofgreatsignificanceformaintainingdrinki

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