新型氨法捕碳产物高效选择性电还原体系调控研究.pdfVIP

摘要

随着社会的快速发展和碳达峰、碳中和目标的提出，能源消费结构发生巨大变

化，清洁的风、光等可再生能源的储存和二氧化碳的捕集利用成为了新的研究热点。

电化学CO还原反应（ECORR）可以将CO转化为高附加值产品，实现特殊形式

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的储能和高效碳利用。碳捕集技术中，新型氨法捕碳技术作为一种新型的化学吸收

方法，具有CO2吸收能力强、腐蚀性小以及原料价格低廉等诸多优点。但新型氨

法捕碳形成的富液（结晶）消纳问题成为构建高效碳捕集闭环过程的技术瓶颈。根

据现有的工业基础，通过光、电催化技术将CO2还原成高值化工产品可实现碳捕

集过程的有效闭环。然而主流CO2捕集-利用（CCU）系统需完成“捕集-再生-分

离”全流程处理得到高纯CO2用以后续催化还原，其能耗成本高且工艺复杂。

耦合新型氨法捕碳技术及ECORR的技术优势，本文针对新型氨法捕碳产物

2

高效选择性电还原体系调控展开研究。将新型氨法捕碳产物碳酸氢铵作为电解质

直接电化学还原，实现碳捕集-还原过程的直接耦合，既有效降低了气体分离-介质

再生过程的能耗损失，又显著增强还原产率与选择性。采用简单一步水热法制备了

CuO催化剂，在0.5M的NHHCO电解液中进行ECORR实验，实现了C产物

4322+

（CHOH、CH、n-CHOH、）选择性。在0.5MNHHCO电解液中，-1.623V

25243743

vs.RHE下，实现了总C2+的法拉第效率（FaradaicEfficiency，FE）为42.9%，其中

CHOH的FE为12.8%。选择性生成高附加值醇类产物（储能-降碳耦合），有效

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规避现有捕碳工艺中气体分离-介质再生环节，提高系统效率及经济性。

通过施加脉冲电位周期性改变/维持催化剂活性，调节产物的选择性。结果表

明施加还原电位为-1.623Vvs.RHE，氧化电位为0.6Vvs.RHE，占空比为60%，

脉冲周期为40s的脉冲电策略时，CHOH的FE为19.3%，增幅约51%，C产物

252+

表现出更好的选择性。脉冲电位直接决定了电极表面纳米粒径的大小和催化剂表

面组分含量，在一定粒径尺寸范围内，晶体粒径越小越有利于C2+产物的生成。相

02+

比于Cu、Cu，催化剂表面多价态铜的氧化物混合组成决定了催化剂的电子结构

+

效应，Cu更有利于C2+产物的高选择性。

通过ECORR对二氧化碳高效资源化利用，既可以缓解现有清洁能源的紧迫

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需求，助力双碳战略具有实际意义，又可为再生能源电力存储与CO2捕集利用一

体化技术提供理论研究基础。

关键词：二氧化碳利用；新型氨法捕碳；碳酸氢铵还原；选择性强化；动态调控

Abstract

Withtherapiddevelopmentofsocietyandtheproposedcarbonpeakandcarbon

neutraltargets,theenergyconsumptionstructurehaschangeddramatically,andthe

storageofcleansceneryandotherrenewableenergysourcesan