从ASA到FCD：提高凝聚态理论计算准确性效率.pdfVIP

从ASA到充分发挥潜力

11,23

J.Koll´ar,L.Vitos,和H.L.Skriver

12

固体，H‑1525布达佩斯，邮政信箱49，匈牙利凝聚态理论

3

组，乌普大学系，S‑75121乌普，瑞典原子尺度材料中

心和丹麦技术大学系，DK‑2800丹麦

。为了结合基于原子球近似（ASA）的电子结构计算的简单性和效率以及全势方

法的准确性，我们开发了一种fullcharge-density（FCD）方法。在该方法中，电荷

密度是从自洽线性缀加平面波（LMTO）ASA计算的输出中获得的，库仑能是从定义

在非、空间填充的维格纳‑塞茨单元内的完整、非球对称电荷密度中精确计算的，交

换相关能是通过局部密度近似或应用于完整电荷密度的广义梯度近似来评估的。动能作

为ASA动能，通过对非球对称电荷密度进行梯度展开校正得到。对维格纳‑塞茨单元的

积分是通过shapetruncationfunction技术完成的，该技术也在文中详细讨论。FCD

技术保留了LMTO‑ASA方法的大部分简单性和计算效率，同时多项针对块体金属和表

面的测试表明，该方法的准确性与全势方法相当。

1引言

由于计算设施的迅速增加和计算机代码的发展，abinitio电子结构方法能够

以足够高的精度处理越来越复杂的问题，这些问题与应用密切相关。在过去

的二十年中，线性缀饰轨道（LMTO）方法[1,2,4,9,3,6,7,5,8]一直是电子结

构计算中最常用的方法之一。特别是由于其简单性和极高的计算效率，它被

广泛用于紧密堆积的高对称系统中的总能量计算，其中原子球近似（ASA）

可以以足够的精度应用。然而，如果原子的局部排列严重偏离球面对称性或

原子从高对称位置移动，ASA就无法应用。因此，尽管LMTO‑ASA可用于

计算例如电子，但在其传统实现中无法产生力，如果不进行校正，ASA

在用于计算弹性剪切模量时会失效。为了增加可以应用LMTO方法的系统数

量，包括低对称性系统，人们开发了多种全势（FP）LMTO技术

{v1}。这些技术当然非常准确，但缺乏LMTO‑ASA方法的效率。因此，它

们可用于静态计算，但不适用于分子动力学计算，并且不能用于许多应用。

H.Dreyssé(编)：1998年研讨会，LNP535，第85−114页，

1999。©‑VerlagBerlinHeidelberg1999

FromASATowardstheFullPotential

J.Kolla´r1,L.Vitos1,2,andH.L.Skriver3

1ResearchInstituteforSolidStatePhysics,

H-1525Budapest,P.O.Box49,Hungary

2CondensedMatterTheoryGroup,PhysicsDepartment,

UppsalaUniversity,S-75121Uppsala,Sweden

3CenterforAtomic-scaleMaterialsPhysicsandDepartmentofPhysics,

TechnicalUniversityofDenmark,DK-2800Lyngby,Denmark

.Tocombinethesimplicityandefficiencyofatomic-sphereapproxima-

tion(ASA)basedelectronicstructurecalculationsandtheaccuracyoffullpotential

techniques,wehavedevelopedafullcharge-density(FCD)method.Inthismethod