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页岩介质中铀的吸附与迁移行为的多维度解析

一、引言

1.1研究背景与意义

随着核技术在能源、医疗、工业等领域的广泛应用，含铀放射性废物的产生量也日益增加。在核设施运行、退役以及铀矿开采等过程中，都会产生大量含铀的废弃物，这些废弃物若处置不当，其中的铀等放射性核素可能会进入土壤、水体等环境介质，对生态环境和人类健康构成严重威胁。例如，铀具有放射性，其衰变产生的射线可能会破坏生物细胞的结构和功能，引发基因突变、癌症等疾病；同时，铀本身也具有化学毒性，会影响生物体的正常生理代谢。

对于含铀放射性废物，常见的处置方式包括深地质处置、浅地层处置等。无论采用何种处置方式，放射性核素在环境介质中的吸附迁移行为都是至关重要的研究内容。页岩作为一种常见的地质介质，具有特殊的物理化学性质，如较大的比表面积、丰富的矿物组成和一定的离子交换能力等，使其对铀等放射性核素的吸附迁移行为产生重要影响。研究铀在页岩上的吸附迁移行为，对于准确评估含铀放射性废物处置的长期安全性具有关键意义。一方面，通过了解铀在页岩上的吸附特性，如吸附容量、吸附速率、吸附等温线等，可以预测铀在页岩中的固定程度，判断页岩对铀的阻滞能力，为选择合适的废物处置场址和设计有效的处置方案提供科学依据；另一方面，研究铀在页岩中的迁移行为，包括迁移速率、迁移路径以及影响迁移的因素等，有助于评估放射性核素在处置库失效或破损后的释放风险，以及其对周围环境的潜在影响范围和程度，从而采取相应的防护措施，保障生态环境安全和人类健康。

1.2国内外研究现状

在国外，铀在介质中吸附迁移行为的研究开展较早且较为深入。美国能源部的“YuccaMountain”工程，针对火山灰、天然岩石、粘土等多种物质对U、Sr、Cs等14种核素进行了吸附实验，计算出核素在不同材料中的吸附百分数，并探讨了溶液组成、核素浓度、温度及固相粒径等因素对核素吸附性的影响。EricSimoni等在法国核物理研究所的放射性实验室，结合表面络合模型理论，对放射性元素铀、钍等以及吸附材料的水溶液表面化学行为进行试验，总结出吸附规律。此外，Reich、Sylwester等利用EXAFS法分别研究了硅胶和石英表面的铀吸附规律，发现了硅胶表面形成的铀钛配合物以及石英表面铀钛配合物的形成规律。Froidevaux等通过研究XPS，在pH值为5.5-8.1的范围内，对石英-铀酞溶液体系进行研究，得出主要形成了多核表面低聚物的结论。

国内对铀吸附迁移行为的研究也取得了一定成果。在吸附载体方面，研究了粘土、金属水合氧化物、藻类及菌类等对铀的吸附性能。例如，宋金如等研究了凹凸棒石粘土吸附铀的酸度、吸附速率、吸附反应热焓及吸附容量等性能，确定了吸附铀的最佳条件。在铀在页岩中的吸附迁移研究方面，有学者开展了相关实验，获取了铀在页岩上吸附行为的静态热力学相关参数，如吸附平衡时间、吸附分配比和吸附等温线，同时研究了载体颗粒粒径、吸附溶液的温度、pH值、阴阳离子等环境理化因素对吸附分配比的影响，并探讨了铀在页岩上的吸附机理；在迁移行为研究中，建立了动态柱试验装置，获取了铀在页岩颗粒柱中迁移行为的相关参数，如弥散系数、弥散度、迁移速率等。

然而，目前的研究仍存在一些不足之处。一方面，对于铀在页岩上吸附迁移行为的微观机理研究还不够深入，虽然提出了一些吸附机理假设，但缺乏直接的微观结构和化学键层面的证据支持。另一方面，在多因素耦合作用下铀的吸附迁移行为研究相对较少，实际环境中多种因素（如温度、pH值、离子强度、有机物等）往往同时存在且相互影响，而现有研究大多只考虑单一或少数几个因素的影响，难以准确反映实际情况。此外，不同地区页岩的矿物组成和物理化学性质存在差异，针对特定区域页岩的研究还不够全面，缺乏系统性和针对性的研究成果。

1.3研究内容与方法

本论文主要研究内容包括：一是通过野外实验，在选定的研究区域采集实验用地下水和页岩样品，并对其进行详细的成分分析和物性参数测定，如测定页岩的孔隙度、矿物组成等，为后续实验提供基础数据。二是利用采集的样品在实验室开展模拟研究，进行铀的静态实验（Batch法）和动态实验（柱实验）。静态实验中，获取铀在页岩上吸附行为的静态热力学相关参数，如吸附平衡时间、吸附分配比（Kd）和吸附等温线；系统研究载体颗粒粒径、吸附溶液的温度、pH值、阴阳离子等环境理化因素对Kd的影响，并根据实验结果深入探讨铀在页岩上的吸附机理。动态实验中，建立铀迁移行为研究的动态柱试验装置，精确获取铀在页岩颗粒柱中迁移行为的相关参数，如弥散系数（DL）、弥散度（αL）、迁移速率（v）等。三是对污染体系中铀的形态进行初步分析和迁移机理探讨，通过对地下水中铀进行电迁移试验，探讨水中铀的存在形态；利用顺序分离方法对