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基于量子化学的活性炭纤维吸附汞微观机制及性能优化研究

一、引言

1.1研究背景与意义

汞，作为一种具有高毒性、持久性和生物累积性的重金属，在自然界中以多种形态存在，包括金属汞、无机汞化合物和有机汞化合物。汞的污染来源极为广泛，涵盖自然过程与人类活动两个主要方面。自然源有火山喷发、岩石风化以及土壤的自然释放等，这些活动在漫长的地质历史进程中持续向环境中输送汞。而人类活动更是加剧汞污染的关键因素，化石燃料的燃烧，尤其是煤炭的燃烧，是大气汞排放的主要源头之一。相关研究表明，全球每年因煤炭燃烧排放到大气中的汞量相当惊人。有色金属冶炼过程中，在从矿石提取金属时，会将伴生的汞释放到环境里，金矿开采中广泛用汞提取金，致使大量汞进入空气、水和土壤。化学工业生产如氯碱工业，在以汞为催化剂或电极材料的工艺中，会有汞随废水、废气排出。电子垃圾的不当处理，废旧电池、电子产品等含有汞，在拆解和丢弃时，汞会释放到周围环境中，进一步加重汞污染。

汞对环境和人体健康均产生严重危害。在水环境中，汞会被微生物转化为甲基汞，甲基汞具有极强的脂溶性，极易被水生生物吸收并在体内富集，在一些受汞污染的河流和湖泊中，鱼类体内的甲基汞含量可能达到很高的水平。通过食物链的传递，处于食物链顶端的人类和其他生物，会不断累积来自低营养级生物的汞，最终导致体内汞含量超标，对神经系统、免疫系统、生殖系统等造成损害。汞会影响儿童的神经系统发育，致使智力发育迟缓、注意力不集中等问题；对成年人而言，长期接触汞会引发头痛、失眠、记忆力减退、情绪波动等症状，严重时还会损害肾脏、肝脏等重要器官的功能。因汞具有挥发性，大气中的汞可以通过长距离传输，在全球范围内扩散，即便远离污染源的偏远地区，像北极、南极等，也难以逃脱汞污染的影响。北极地区的永冻层中，汞含量不断增加，随着气候变暖，永冻层融化，汞会再次释放到环境中，形成二次污染。这表明汞污染已成为一个全球性的环境问题，严重威胁着生态平衡和人类的可持续发展。

鉴于汞污染的严峻形势，寻找高效的汞污染治理方法迫在眉睫。活性炭纤维（ActivatedCarbonFiber，ACF）作为一种新型吸附材料，具有高比表面积、丰富的孔隙结构、良好的化学稳定性和表面活性等特点，在汞吸附领域展现出巨大的潜力。与传统活性炭相比，ACF的纤维直径更细，孔隙直接开口于纤维表面，使得吸附质能够快速到达吸附位点，从而具有更快的吸附速度和更高的吸附容量。

量子化学作为一门基于量子力学原理研究分子和材料的结构、性质以及反应过程的学科，为深入理解ACF吸附汞的微观机制提供了有力工具。通过量子化学计算，可以在分子层面上探究ACF与汞之间的相互作用，包括吸附位点、吸附能、电子云分布等信息，从而揭示吸附过程的本质，为ACF的改性和优化提供理论指导。例如，通过量子化学计算可以预测不同官能团修饰对ACF吸附汞性能的影响，为实验合成具有特定功能的ACF提供方向，有助于开发更高效、更经济的汞吸附材料，对于解决汞污染问题具有重要的现实意义。

1.2国内外研究现状

在活性炭纤维吸附汞的研究方面，国内外学者已开展了大量工作。研究内容主要集中在ACF的制备方法、吸附性能及影响因素等。在制备方法上，通常包括炭化和活化两个过程，其中活化过程又可细分为物理活化和化学活化，常用的炭源有树木、煤、椰壳和杏仁壳等，活化剂则常用碱金属盐和氯化锌等。不同制备方法会导致ACF的孔隙结构和表面性质存在差异，进而影响其吸附汞的性能。

在吸附性能及影响因素的研究中，实验条件对ACF吸附气态汞的性能有着重要作用。常见的实验条件包括温度、湿度、空气流速、初始浓度和ACF的吸附量和孔径等。有研究表明，随着初始浓度的提高，ACF对气态汞的吸附量将增加；温度和湿度对吸附量的影响较为复杂，高温和低湿度能够提高ACF对汞的吸附量；随着空气流量的增加，气态汞的吸附量也会增加，但当流速超过一定限度时，会导致吸附速度降低；ACF的孔径和孔隙度也会影响吸附性能。

在量子化学在吸附研究中的应用方面，随着计算机技术和量子化学理论的不断发展，量子化学计算已成为研究吸附过程的重要手段。在ACF吸附汞的研究中，量子化学计算可用于探究吸附机理、优化吸附剂结构等。通过建立ACF和汞分子的模型，利用密度泛函理论（DFT）等方法进行计算，可以得到吸附过程中的能量变化、电荷转移等信息，从而深入理解吸附机制。有研究采用量子化学的密度泛函理论，对单质汞在活性炭以及Cl改性活性炭表面的吸附进行了研究，结果表明当单质汞吸附在未改性活性炭表面主要表现为较弱的物理吸附，而吸附在含氯活性炭表面时，活性炭表面会自发生成HgCl，增加了活性炭对单质汞的吸附能力。

然而，当前研究仍存在一些不足与空白。一方面，虽然对