固态电解质的电化学稳定性对锂金属负极循环寿命的影响及失效分析研究综述.docVIP

固态电解质的电化学稳定性对锂金属负极循环寿命的影响及失效分析研究综述

一、固态电解质电化学稳定性的核心内涵与评价体系

固态电解质的电化学稳定性本质是其在工作电压窗口内不发生氧化还原分解、保持结构与化学性质稳定的能力，是决定锂金属电池（LMB）长期循环可靠性的核心参数。传统液态电解质的电化学窗口通常在4.2V以下，且存在燃烧、泄漏等安全隐患，而硫化物、氧化物、聚合物等主流固态电解质的理论电化学窗口可覆盖2.5V至4.8V，适配高电压正极材料的同时从根源上消除了液态体系的安全风险。但实际应用中，固态电解质与电极界面的动态副反应会大幅压缩有效工作窗口，这一现象被称为“动态电化学稳定性”，是当前领域研究的核心难点。

电化学稳定性的评价方法主要分为三类：第一类是线性扫描伏安法（LSV）和循环伏安法（CV），通过在惰性电极（如不锈钢、铂）上施加线性变化的电压，记录电流响应判断分解电位，该方法操作简便但无法模拟实际电池界面的复杂反应环境；第二类是恒电位极化测试，在特定电压下长时间监测漏电流变化，能够评估电解质的长期稳定性，更接近实际电池的工作状态；第三类是原位表征技术，包括原位X射线光电子能谱（XPS）、原位拉曼光谱、原位电化学阻抗谱（EIS）等，可实时观测充放电过程中电解质的化学组成、结构演变及界面反应动力学，为稳定性分析提供直接的实验证据。近年来，密度泛函理论（DFT）计算被广泛用于预测固态