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固态锂离子电池的锂金属负极界面研究综述

锂金属负极具有3860mAh·g-1的超高理论比容量和-3.04V的极低氧化还原电位，被认为是下一代高能量密度储能器件的理想负极材料。传统液态锂离子电池使用石墨负极，理论比容量仅372mAh·g-1，体系能量密度上限约300Wh·kg-1，难以满足新能源汽车长续航、消费电子高集成度的发展需求。将锂金属负极与固态电解质结合构建全固态锂离子电池，理论上可将体系能量密度提升至500Wh·kg-1以上，同时彻底解决液态电解质易泄漏、易燃、高温稳定性差的安全隐患，是当前储能领域的研究热点。但锂金属负极与固态电解质的界面问题严重阻碍了全固态电池的实用化进程，界面接触不良、界面副反应、锂枝晶生长等问题会导致电池内阻升高、循环寿命缩短、甚至发生短路失效，对界面的结构演化、失效机制和改性策略的系统性研究具有重要的科学意义和工程价值。

锂金属负极与固态电解质的界面接触问题

固态电解质与锂金属负极均为刚性材料，二者界面属于固-固接触，接触面积仅为液态电解质体系的1/10~1/100，大量界面空隙会导致离子传输路径中断，造成局部电流密度分布不均。硫化物固态电解质的室温离子电导率可达10-3~10-2S·cm-1，与液态电解质相当，但其硬度较低，在压力作用下易发生塑性变形，与锂金属的界面接触性能优于氧化物电解质。Li10GeP2S12（LGPS）电解质与锂