固态电解质与锂金属界面的动态演化与稳定化策略研究综述.docVIP

固态电解质与锂金属界面的动态演化与稳定化策略研究综述

锂金属负极具有极高的理论比容量（3860mAhg?1）和极低的redox电位（-3.04Vvs.标准氢电极），被视为下一代高能量密度储能系统的核心负极材料。然而，传统液态电解质体系中锂枝晶生长、界面副反应严重、安全性不足等问题，长期制约着锂金属电池的商业化应用。固态电解质凭借不可燃、电化学窗口宽、机械强度高等优势，为解决上述痛点提供了可行路径，但固态电解质与锂金属负极之间的界面问题，已成为限制固态锂金属电池实际性能的关键瓶颈。

界面动态演化的核心过程与驱动机制

固态电解质与锂金属的界面并非静态接触界面，而是在电池循环过程中持续发生物理化学变化的动态区域，其演化过程涵盖接触劣化、空间电荷层形成、界面相生长与失效三个核心阶段。

界面接触劣化的力学驱动机制

固态体系中固-固界面的初始接触面积仅为液态体系的10%-30%，锂金属在沉积/溶解过程中产生的体积变化进一步加剧了接触劣化。锂金属沉积时的体积膨胀率可达300%，会对固态电解质产生高达10-50MPa的局部应力，当应力超过电解质的断裂韧性时，会引发微裂纹萌生与扩展，为锂枝晶的内部生长提供通道。而锂溶解过程中产生的体积收缩会导致界面出现空隙，造成局部电流密度分布不均，进一步放大枝晶生长的趋势。对于硫化物这类高离子电导率但机械强度较低的电解质，锂的渗透压力甚至会导致电解