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摘 要
抗生素大量使用于人类医疗和畜禽养殖,其大部分以原形或是代谢物随粪尿排出,人
类和畜禽使用的抗生素最终会进入环境,成为新型污染物和前沿研究课题。含抗生素的畜
禽废物作为有机肥或含抗生素的污水进行灌溉,可能造成土壤特别是农作物的抗生素污
染,并产生与动物性食品抗生素残留超标以及植物性食品农药残留超标一样的人体健康风
险。为此,本论文对珠三角不同地区蔬菜基地土壤中典型抗生素污染特征进行研究。论文
改进了土壤中喹诺酮类(QNs )、四环素类(TCs )、磺胺类(SAs )和大环内酯类(MALs )
抗生素的高效液相色谱串联质谱(HPLC-MS/MS )分析方法,分析了珠三角不同地区蔬菜
基地土壤中 4 类共 20 种抗生素的污染特征。本研究得到的主要结论:
(1)改进了土壤中喹诺酮类、四环素类、磺胺类和大环内酯类抗生素高效液相色谱
串联质谱(LC-MS/MS )的分析检测方法。土壤中喹诺酮类、四环素类、磺胺类、大环内
酯类抗生素加标(100µg/kg )回收率分别为61~73%、90~112%、54~89%和 85~108%,对
应的定量限分别为 0.58~1.03µg/kg、0.11~0.22µg/kg、0.01~0.04µg/kg 和 0.04~0.24µg/kg 。
(2 )广州市蔬菜基地土壤中4 类抗生素的检出率均高于 62%,平均总含量高低排列
为喹诺酮类(48.85μg/kg ) 四环素类(12.64μg/kg )大环内酯类(1.20μg/kg )磺胺类
(0.92μg/kg ),以诺氟沙星、土霉素、红霉素和磺胺甲噁唑为主。有机蔬菜基地土壤中4
类抗生素的平均含量均高于无公害蔬菜基地。
(3 )东莞市不同蔬菜基地土壤中大环内酯类抗生素的检出率最低(18.9%),其他 3
类抗生素的检出率均高于 92% 。4 类抗生素的平均总含量高低排列为喹诺酮类(50.23μg/kg )
四环素类(20.85μg/kg )磺胺类(1.14μg/kg )大环内酯类(0.26μg/kg ),以环丙沙星、
土霉素、磺胺二甲嘧啶和罗红霉素为主。不同蔬菜基地土壤中抗生素含量差异较大。而同
一蔬菜基地不同土壤样品之间喹诺酮类和四环素类抗生素的含量有一定差异,少数蔬菜基
地差异较大,而磺胺类化合物的含量总体上差异不大。
(4 )佛山市蔬菜基地土壤样品中大环内酯类抗生素均未检出,其他3 类抗生素全部
检出,平均含量高低排列为喹诺酮类(17.99μg/kg ) 四环素类(7.35μg/kg )磺胺类
(1.74μg/kg ),以环丙沙星、强力霉素和磺胺二甲嘧啶为主。种植不同植物土壤中抗生素
的含量及组成特征差异明显。种植同种植物不同地块土壤中喹诺酮类和四环素类抗生素的
含量与组成特征也有明显差异。总体上,在土壤剖面中喹诺酮类、四环素类和磺胺类化合
物的含量均随着深度的增加而降低。
III
(5 )中山市蔬菜基地土壤中除了大环内酯类抗生素仅25%检出外,其他 3 类抗生素
全部检出,平均含量由高到低依次为喹诺酮类(91.1μg/kg ) 四环素类(14.9μg/kg )磺胺
类(2.86µg/kg )大环内酯类(低于 1µg/kg ),以诺氟沙星、土霉素、磺胺甲噁唑和红霉素
为主。不同蔬菜基地土壤中抗生素含量与组成特征差异明显。
(6 )4个地区蔬菜基地土壤中抗生素的组成均以喹诺酮类抗生素为主,其次是四环素
类抗生素。与文献报道的其它地区施用粪肥土壤相比,本研究施用粪肥土壤中抗生素的含
量较低,且低于兽药国际协调委员会(VICH)筹划指导委员会提出土壤中抗生素生态毒害效
应的触发值(100μg/kg),对土壤生物群落结构与功能的生态毒害风险较小。
关键词:珠三角;蔬菜基地;土壤;典型抗生素;HPLC-MS/MS
IV
Abstract
Antibiotics used extensively could enter into the environment finally, which has been one of
emerging contaminants and became the new research subject. Animal manu
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