天然气二氧化碳水蒸气氧转化制合成气的研究.pdfVIP

第 卷 第 期 催 化 学 报 年 月 !. # !! # T9-’!.E9’# U17:1H !! 427,3,U9:H71-9I1J1-323 6 6 文章编号： （ ） !*.$(=.!!#$#*$% 天然气 二氧化碳 水蒸气 氧转化制合成气的研究 ! ! ! 稀土助剂的作用 ， #. ! . ! . # 史克英 ， 徐恒泳 ， 张桂玲 ， 王玉忠 ， 徐国林 ， 韦永德 （ 哈尔滨工业大学应用化学系，黑龙江哈尔滨 ； 中国科学院大连化学物理研究所，辽宁大连 ； # #*# ! ##)!. 哈尔滨师范大学化学系，黑龙江哈尔滨 ） . #*= 摘要：研究了稀土氧化物（ 和 ）改性的镍基催化剂中助剂的作用，并考察了催化剂对天然气 二氧化碳 水蒸气 氧转 ,? @1? $ $ $ ! ! . 化制合成气反应的活性 结果表明， 改性的镍基催化剂具有较高的 转化率和 选择性；经 改性的镍基催化 ’ @1? A A ,? ! . % ! ! 剂具有较高的 选择性 量子化学计算和 研究结果表明， 助剂的加入，可使还原后催化剂表面 （ ）晶面衍射 ? ’ BCD @1? E2### ! . 峰的强度减小，较好地符合吸附活化 分子的“尺寸效应”和能量要求 添加 助剂的催化剂，其 （ ）晶面衍射峰强 A ’ ,? E2### % ! 度较大，而 （ ）晶面含量最小，不利于 的离解 同时，助剂 （尤其是 ）和 提高了 的 电子密度，因 E2## A ’ C/? ,? F ? E2 ! % ! . ! 8 而一定程度上加强了 电子向 空反键 轨道的迁移，促进 分子的活化，提高其消碳活性 E2! ? ! ? ’