空心纳米SiO为涂层的整体式催化剂的制备及催化性能.pdfVIP

第 ３７卷 第４期 北京化工大学学报（自然科学版） Ｖｏｌ．３７，Ｎｏ．４ ２０１０年 ＪｏｕｒｎａｌｏｆＢｅｉｊｉｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＣｈｅｍｉｃａｌＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ（ＮａｔｕｒａｌＳｃｉｅｎｃｅ） ２０１０ 空心纳米ＳｉＯ 为涂层的整体式催化剂 ２ 的制备及催化性能  朱秋锋　付　瑶　文利雄 　陈建峰 （北京化工大学 纳米材料先进制备技术与应用科学教育部重点实验室，北京　１０００２９） 摘　要：整体式催化剂能够解决纳米级催化剂在固定床加氢反应器中应用的缺陷，并进一步提高催化剂的催化性 能。采用多次浸涂法制备了以Ｐｄ基蛋壳型ＳｉＯ 纳米催化剂为涂层，铝溶胶为无机粘合剂、堇青石为结构化基体的 ２ 整体式催化剂，并进一步研究了该整体式催化剂对乙炔选择性加氢反应的催化性能。研究结果表明：该整体式催 化剂具有较高的比表面积和宏观的孔道结构，提高了活性组分的分散性并降低了气体的扩散阻力，在乙炔转化率 接近 １００％时，乙烯选择性可以达到４７５％；此外，该催化剂良好的机械稳定性能，提高了催化加氢性能的稳定性。 关键词：蛋壳型；纳米材料；整体式催化剂；选择性加氢 中图分类号：ＴＱ０３２４１ 选择性高达４４８％。但在应用时会出现压力降大， 引　言 与反应器连接的管路容易堵塞等问题。 乙烯工业中比较典型的裂解气组成为：乙炔体 由于堇青石基整体式载体具有规则的宏观孔 积分数 ０９８％ ～１６２％，乙烷 １１２％ ～３０３％，乙 道，因而由其制备的整体式催化剂具有低压降，低径 烯６８８％ ～８８９％，其中乙炔的存在会影响后续工 向扩散，良好的热量和物质传递性能，受到了越来越 段中均相聚合和共聚过程所用的高效聚乙烯和聚丙 多的关注［９－１１］。并且整体式催化剂能够克服粉末 烯催化剂［１－２］。要除去这些乙炔杂质气体，工业上 状催化剂的高压降和由于催化剂流失产生的管路堵 一般使用负载型贵金属催化剂［３－５］。传统的催化剂 塞等问题［１２－１３］。本研究将蛋壳型 ＳｉＯ 纳米催化剂 ２ 是由实心结构且孔道非常细小的 ＳｉＯ 或 ＡｌＯ 载 涂覆在整体式堇青石（ＭＣ）基体上，制备出了以其 ２ ２ ３ ［３，６］ 为涂层的整体式催化剂（Ｐｄ／ＰＨＳＮｓＡｌＯ／ＭＣ），并 体负载贵金属而成 ，金属活性组分除在外表面 ２ ３ 系统研究了该催化剂对于乙炔选择性加氢催化性 存在外，孔道里也负载了大量活性组分，这很容易导 能。 致反应气体脱附不及时造成二次加氢生成乙烷，从 而降低乙烯加氢的选择性。目前，工业上常使用三 １　实验部分 段床来除去其中的乙炔［７－８］，其转化率为４∶４∶２，选 １１　实验原料 择性一般情况下低于２０％。 蛋壳型 ＳｉＯ 纳米颗粒（ＰＨＳＮｓ），自制，粒度在 本实验室制备 了一