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2009 年 第 54 卷 第 15 期: 2196 ~ 2204
SCIENCE IN CHINA PRESS
负偏压作用下TiO 膜电极光催化降解染料MG的
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机理研究
杨娟 , 戴俊 , 赵进才 , 缪娟
① 河南理工大学理化学院, 焦作 454003;
② 中国科学院化学研究所分子科学中心光化学重点实验室, 北京 100190
联系人, E-mail: yangjuan@
2009-01-14 收稿, 2009-04-14 接受
河南省科技攻关项目(批准号: 0624440034)和河南省自然科学基金(批准号: 0511050200)资助
摘要 为了揭示TiO2 光催化降解染料的反应机理, 研究了可见光照射下染料孔雀绿的光电催 关键词
化降解过程, 同时采用扫描电子显微镜与X 射线衍射对自制的TiO2 膜电极进行了表征. 通过 TiO2 电极
紫外-可见吸收光谱、总有机碳与电子自旋共振(ESR)技术等, 检测了不同条件下染料降解的 光催化
孔雀绿
动力学及矿化, 外加偏压对光电流的影响, 偏压诱导染料的吸附, 电子在TiO2 电极中的积累,
矿化
各种添加剂如苯醌等对降解动力学的影响及活性氧自由基的形成. 结果表明, 通过调节外加
机理
偏压与染料的荷电性质可以控制染料与TiO2 电极表面的作用. 阳离子型染料MG 在可见光及
负偏压作用下发生有效矿化, 而正偏压作用时主要以脱甲基为主. 在负偏压0.4 V (vs SCE)
的作用下, TiO2 电极与电解液界面同时形成了超氧自由基与染料正离子自由基, 而且这两种
自由基的存在对可见光诱导光催化中染料的矿化起着至关重要的作用.
由于TiO2 的高稳定性、优异的物化特性及其合适 催化过程的复杂性和自由基物种的短寿命等, 在染
的导带位置允许分子氧作为光生电子的有效捕获剂 料的降解途径中仍有许多机理方面的问题没有解决.
等, 近来被广泛应用于去除有机污染物的研究. TiO2 最近的研究结果表明, 超氧自由基在TiO2 敏化破坏
可作为电子继电器, 像在染料敏化光电池如Gratzel 染料的共轭结构及矿化中起着重要作用[9~11], 尽管他
电池[1] 中, TiO 易从处于激发态的染料分子得到电子. 们的结论对光催化机理的研究很有价值, 但均需借
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基于这一概念, 一些研究组对TiO2 悬浮体系中各种 助其他物质如Cu , I , POM等作为探针, 所以这些结
染料污染物在可见光照射下的脱色、降解和矿化进行 果具有一定程度上的间接性.
了探讨[2~5]. 在这些体系中, 被可见光激发的染料分 光电催化近年来受到研究者们的广泛关注, 但
子向TiO2 导带注入
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