一种水溶性氢氧根钌配合物的合成及其对乙腈的催化水化作用.pdfVIP

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2017-09-12 发布于重庆
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一种水溶性氢氧根钌配合物的合成及其对乙腈的催化水化作用.pdf

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2011 年第 69 卷化学学报 Vol. 69, 2011 第 17 期, 2021～2025 ACTA CHIMICA SINICA No. 17, 2021～2025 ·研究论文· 一种水溶性氢氧根钌配合物的合成及其对乙腈的催化水化作用尹传奇* 刘珺柏正武 (武汉工程大学化工与制药学院绿色化工过程教育部重点实验室湖北省新型反应器与绿色化学工艺重点实验室武汉 430074) 摘要以RuCl •3H O 为原料合成了水溶性钌配合物[(bipy) Ru(H O) ](OTf) (bipy ＝2,2-bipyridine, Otf－＝triflate), 利用 3 2 2 2 2 2 DBU (1,8-Diazabicyclo[5.4.0]undec-7-ene) 脱质子化合成了水溶性氢氧根配合物[(bipy) Ru(H O)(OH)](OTf). 研究了 2 2 [(bipy) Ru(H O)(OH)](OTf)催化水化乙腈生成乙酰胺的反应. 机理研究表明, 催化循环的关键中间体为氧配位的酰亚 2 2 胺配合物[(bipy) ＋ 2 ＋ Ru(CH CN)(OCMe ＝NH)] , 经过生成[(bipy) Ru(κ -N,O-NH ＝CMeN ＝CMeO)] 、水亲核进攻开环生成 2 3 2 {(bipy) Ru[NH ＝C(OH)Me](OCMe ＝NH)} ＋、乙腈取代其 NH ＝C(OH)Me 配体产生乙酰胺, 同时再生成[(bipy) Ru- 2 2 (CH3CN)(OCMe ＝NH)]＋完成催化循环. 关键词水溶性氢氧根钌配合物; 乙腈; 催化水化; 机理 Synthesis of a Water-Soluble Ruthenium Hydroxide Complex and Its Role in Catalytic Hydration of Acetonitrile Yin, Chuanqi* Liu, Jun Bai, Zhengwu (School of Chemical Engineering and Pharmacy,