双光子激发SO2气体激光诱导色散荧光光谱研究.pdfVIP

第32卷，第11期 光谱学与 光谱分析 2 012年11月 and NoVember，2012 Spect工oscopySpectralAnalysis 双光子激发S02气体激光诱导色散荧光光谱研究 赵占龙，李 明，张连水+，陈思远，赵魁芳 河北大学物理科学与技术学院，河北省光电信息材料重点实验室，河北保定071002 摘 要 以脉冲染料激光器579m激光为激发源，采用双光子激光诱导色散荧光光谱方法，对soz分子第 一激发带A对称电子态的激发及复杂退激发过程进行了实验研究。基态s02分子吸收两个579咖光子被 激发至A1A：态，通过能量内转换或碰撞弛豫实现在A1Az，B1B，与n3B-态多个振转能级的再布居。三个电 子态基振动能级向基态x1A，不同振动能级跃迁形成了305和425啪处荧光包络与以347咖为中心的规 m处的荧光 则序列。另外，还观测到了SQ分子的三光子激发过程X1A，一C1Bz，此激发产生了200～278 包络和425 m处的谱线叠加现象。由实验数据计算出了s02分子有关电子态的对称振动和弯曲振动模式的 基振动角频率及非谐性常数。 关键词光谱学；激光诱导色散荧光光谱；双光子激发；S0z分子 中图分类号：0433．5文献标识码：A DoI：10．3964／j．issm1000—0593(2012)11—3063一05 弓I 言 1实验部分 S02是一种主要的大气污染物，给工农业生产及人体健 实验装置如图l所示。染料激光器(德国Radiant公司， 康造成极大的危害。因此，soz在大气中的含量监测和限制 Narmwscan型)工作物质为Rhodamine6G’溶液，输出光波 排放，一直都是大气化学和环境化学的重要研究内容。光学 长为571～585m。泵浦光为Nd：YAG脉冲激光器(立陶宛 的监测方法具有灵敏度高，操作简单，适用范围广及可以实 EKsPLA公司，NL300型)的二倍频输出532nm激光，重复 现实时连续监测等优点，被广泛应用[1t2]。紫外荧光监测法频率5Hz，脉宽6ns，最大能量输出60mJ。依据Fra止 作为一种标准化监测方法，通常是以250～320nm紫外波段 的单光子将S02分子激发到第一激发带，通过测量跃迁辐射 发带中A1Az激发电子态能级高度[7]，确定双光子激发波长 的荧光强度来确定s02在空间的含量[3_6]。由于能级间的跃为579m。染料激光器输出的579咖的激光经焦距150 迁必须满足对称性原理和选择定则，故单纯依靠紫外单光子 mm的透镜聚焦于反应室内。反应室为圆柱型不锈钢腔体， 激发，不能全面研究s02第一激发带各电子态的能级特性。 其直径和高度均为10cm，设有四个成十字形分布的窗口， 双光子激光诱导荧光光谱技术，因其所实现的能级间激 Im的石 窗口装有熔石英片。s02所产生的荧光经焦距150 发往往是单光子禁戒的，同时具有极高的探测灵敏度和信噪 英透镜聚焦于光栅单色仪(美国AI配公司，型号√m566)的 比，大大拓宽了激光光谱学的研究领域，为探测单光子禁戒 入射狭缝。考虑到s0。双光子激发荧光效率较低，且辐射荧 的能级跃迁提供了非常有效的手段。为了研究S02分子第一 光主要位于紫外波段，故采用紫外响应灵敏型光电倍增管将 激发带内更多电子态的跃迁规律，从而找到其最佳接收波 所接收的荧光转变为电信号，将输入由激光器Q开关输出控 长，采用染料激光器输出579咖激光作为激发源，获得了 制触发的BOXCAR平均器(StanfordResearch公司，型号 双光子激发S0z分子的激光诱导色散荧光谱(L口)F)。分析