SF5CF3、SF6在大气中汇去途径研究.pdf

摘 要 SF5CF3,SF6是大气中最强的两种温室气体，其寿命长达 1000年以上，虽 然它们目前在大气中的浓度不高，对温室效应的贡献不大，但如果等到其影响明 显时再思对其控制，则为时己晚。因此本文在实验室条件下探索了大气中自由基 与SF5CF3,SF6反应的可能性，研究了大气放电过程中SF5CF3,SF6的分解过程 并估算了对流层闪电所造成的汇，这对了解这两种温室气体所引起的温室效应具 有一定意义。 本文首次以实验证明了SF5CF3,SF6与大气中自由基反应的可能性。研究 结果表明，在实验时I91内，O(D),O(3P),OH(X2rj),OH(A2_y+)等氧化 性自由基与SF5CF3未能发生明显的反应。CH3,H-等还原性自由基可以与 SF5CF3,SF6反应，但反应速度慢于这些自由基本身之间结合或者与大气中仇 结合的速率。因此自由基的攻击不是SF5CF3,SF6主要的汇去途径。 在大气放电过程中，SF5CF3,SF6均可被分解。SF6的分解产物为S2F,o,SOF2, S02F2等物质，SF5CF;的产物中除了上述物质外，还有SF6,CF4,C2F6等。当 放电体系中存在的氧气量大大于SF5CF3,SF6的时候，放电过程中N:的存在不 会影响SF5CF3,SF。的分解率，但H2O气的存在可以使该值略微降低，但降低 的量与体系中H2O量的多少无关。在有H2O存在的条件下，当体系总压约为 31kPa时，闪电过程中SF5CF3,SF6的分解速率常数分别为。.011s,0.0066s-. SF5CF3,SF6的解离率还与放电体系的总压有关，当体系中压强增大，则SF厂F3, SF6的解离率呈指数下降。 本文初步估计了对流层中由闪电活动造成的SF5CF3,SF6的汇。通过计算 预计，实际大气中一次闪电可以造成闪电通道内3.16X102%的SF5CF3,9.84X 10-2%的SF6气体的分解，全球一年的闪电活动造成的SF5CF3的汇为53.6kg, SF6的为4.9吨，这是目前关于对流层放电过程中SF5CF3,SF6的汇的首次报道。 关键词:SF祀F3,SF6，汇，氧化性自由基，还原性自由基，闪电 Abstract Trifluoromethylsulfurpentafluoride(SFSCF3)andsulfurhexafluoride(SF6)arethe mostpotentgreenhousegasesfoundintheatmospherehitherto,andtheiratmospheric residentiallifeislongerthan1000years.Whiletheyhavecontributedlittletothe globalwarmingforthereasonoftheirlowconcenrtationintheatmospherenow,itis stillurgenttoconrtoltheiremissionbeforetheiratmosphericburdenaccumulatingto suchaleveltocauseclimatecatasrtophe.Thisstudyhasinvestigatedthepossible sinksofthetwogasesintheatmosphere,includingthereactionswiththeradicals existingintheatmosphereandtheirdecompositionintheprocessofatmospheric discharge,andestimatedtheamountoftheSFSCF3,SF6destructedinthesewaysas well.Theseworkscanfavorustoknowtheircharacteristicintheearthatmosphere andwhatthekindofgreenhouseeffecttheycancause. Inthispaper,thereactionsbetweenatmosphericradicalsandSFSC玛werefirstwidely studiedbythemethodofexperiment.Theresultsassuredusthattheoxidantradicals suchas0(1D),O(3p),OH(X2fj),OH(A_Y+)couldntreactwithSFSC