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E一013
化学阻抗和DFT联合研究化学沉积镍过程中pH值对次磷酸根氧化的影响
崔国峰
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f中山走学化学与化学工程学院．广东，广州，510275，E-mail．cuigff诤mail．svsu
随着化学珐剖击含镍的纳米教材料的拓展，促进了化学沉积镰机理的研究．尽管大量试验和理
论方法研究化学沉积理论，但是化学沉积理论迂有待干研究．玻磷酸根的氧化过程是化学沉积镶过
程中的关键决速步骤．对化学镀理论的研究，Homma教授率先采用分子轨道理论(Mo)对次磷酸撮
的氧化进行了计算，但是计算获得的次磷酸根氧化的能量过高，远远偏离实际．这主要是由于他在
计算过程并没有克分没有考虑水的瘩荆化效应和镍的催化作用．另外试验还发现，溶液的pH值对
次磷酸根的氧化起到相当大的彩响．因此本报告采用密度泛函理论(DFT)采用短程溶剂化模型讨论
Ni(1D对次磷酸根氧化过程的催化作用，井讨论了溶液畹碱性对次磷酸撮氧化过程的影响。为了验证
DFT计算的准确性，进一步采用电化学交流阻抗(Els】在pH5．5．7．5和9．5的溶最中．在沉积电位下
对化学镀镰过程进行剥试．将DVr的计算结果与EIS测试结果相结合．从而全面揭示了次磷酸根的
氧化过程．
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田1次磷酸根在酸性和碱性溶液中氧化的反应机理
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图2在碱性溶液中可能存在的反应物、中闸产物和产物
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图3在沉积电位下，不同pH值条件下测试的EIS谱图．
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