钌,氚在动力堆元件溶解和碘,钌在废液蒸发过程中逸出行为的模拟研究.pdfVIP

　第 32 卷增刊 原 子 能 科 学 技 术 . 32, . V o l Supp l 　1998 年 5 月 A tom ic Energy Science and T echno logy M ay 1998 钌、碘、氚在动力堆元件溶解和 钌在废液蒸发过程中逸出行为的模拟研究 廖元宗　刘淑清　庞合鼎 ( 中国原子能科学研究院放射化学研究所, 北京, 102413) 程明川　张炽光　孙玉珍 (北京核工程研究设计院, 北京, 100840) 对钌、碘、氚在元件溶解和废液蒸发过程中的逸出行为进行了模拟研究。结果表明: 在试验条 件下, 钌的逸出量为 0 006 % , 99 % 以上的碘逸出进入溶解尾气, 999 % 的氚留在溶解液中。强放 和中放废液蒸发时, 钌的逸出量分别为 0 0038 % —0 0048 % 和 0 34 % —0 68 % 。 关键词　乏燃料　溶解　放射性废液　蒸发　逸出　钌　碘　氚 中图法分类号　TL 94112 动力堆乏燃料燃耗深, 放射性钌、碘、氚及总钌、总碘量较高, 在后处理过程中, 它们的行为 [ 1 ] 受到特别的关注。钌的行为复杂, 价态多变, 属半挥发性裂变产物 。在燃料元件溶解过程中, 一部分以亚硝酰钌的各种络合物存在于溶液中, 另一部分留在溶解残渣中。随着燃料元件燃耗 加深和乏燃料冷却时间增长, 129 I 成为裂变产物碘的主要部分。溶解时, 碘若全部进入气相, 则 [ 2 ] 有利于对它进行处理 。从溶解开始就应注意氚的走向, 并尽可能把它限制在第一循环而简化 [ 3 ] 其处理 。研究这些元素在溶解和钌在废液蒸发过程中的逸出行为有助于了解并进而控制它 们的走向, 对保证后处理工艺过程顺利进行和环境安全是十分必要的。 1　实验部分 11　实验材料 1) 燃料芯块: 烧结UO 2 陶瓷体, 外形尺寸为 843 mm ×10 mm , 235U 初始加浓度为 3 % 。把 5 个已知质量的芯块, 装入 5 cm 长的 Zr4 合金管内待用。 2) 钌溶液制备[ 4, 5 ] : 以次氯酸钠溶解金属钌粉制备成R uNO 络合物的硝酸溶液。 3) NO x 气体制备: 元件溶解过程中, 向溶解液中吹入的NO x 气体由滴入 20 % N aNO 2 溶 液于 FeSO 4 + HC l 溶液中制取。 廖元宗: 男, 58 岁, 核化学化工专业, 副研究员 收稿日期:收到修改稿日期: 增刊　　廖元宗等: 钌、碘、氚在动力堆元件溶解和钌在废液蒸发过程中逸出行为的模拟研究 27 4) 其他试剂: 溶解酸、尾气吸收用氢氧化钠、标准氢氧化钠、 2 4、 、 3、甲醛和过 K SO N a I N a IO 氧化氢均为分析纯试剂, 按所需浓度配制。 12　实验装置和方法 钌、碘、氚逸出行为和废液蒸发时钌逸出行为研究的工艺流程分别示于图 1 和 2。 图 1　钌、碘、氚逸出行为研究的工艺流程 图2　废液蒸发时钌逸出行为研究的工艺流程 F ig. 1　T echno logical p rocess of resear