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20 四川省核学会放射化学与化工2006年学术交流会 钯合金膜催化反应器回收水中氢同位素研究 石岩张义涛敬文勇蔚勇军常元庆雷强华 (表面物理与化学国家重点实验室，绵阳市718信箱35分箱，621907) 摘要采用含Pt质量分数2％的口“120，作催化剂．钯合金膜催化反应器回收氢同位素气体， 研究了CO、水汽的流量及温度对氢回收效率的影响。结果表明，在H20汽流速低于40mL／mia，CO 和H20汽比率约为1．2，反应温度为450(2的条件下，单级的钯台金膜催化反应器系统尾气中氢含量 低于1．1％，氢回收效率大于98％。 关键词钯合金膜催化反应水．气反应 氢同位素的回收技术在核武器和民用研究方面具有重要意义，用于氢同位素回收的技术有热金 属床技术等Ⅲ。近年来，以钯合金膜反应器技术‘2。3’”为基础，应用水．气交换反应和甲烷的催化反 应回收氢同位素的研究引起氚工艺研究者的重视。钯台金膜技术已经应用在氚实验室的气体纯化和 回收等研究[5-6]。国际热核聚变反应堆中，为了回收聚变反应堆产生的氚，也考虑采用钯合金膜技术 同收聚变反应堆产生的氚。为此，提出用一种具有发展和应用前景的钯膜催化反应器(PMCR)回 的主要反应，由于热力学平衡的限制，单一的应用这个反应完全回收氢同位素是不可能实现的，反 应不能完全进行。然而，如果能将反应产生的氢同位素气体从催化反应器中移除，打破热力学平衡 限制，反应就可以继续进行。由于钯合金膜具有选择透过氢同位素的特性，因此将Pd／Ag或者Pd／Y 合金膜集成在催化反应器内，组成PMCR实验系统。通过维持钯含金膜渗透侧的较低压力，使反应 产生的氢同位素气体透过钯合金膜去除，以保证反应继续进行下去。另外，反应器内也将发生副反 系统，采用含铂质量分数2％的口-A1203作催化剂，应用钯合金膜催化反应器回收氢同位素，研究 系统的水处理工艺条件，以提高轻同位素的回收效率。 1 实验 实验系统见图l。通过铂催化床产生水汽，催化剂采用铂含量O．8wt．％口_A1203，催化反应的温 度为250℃。控制定量的氢气和氧气来获得定量的水汽。 由于当地大气压力为O．093MPa，为了提升反应器内压力，防止空气进入反应器系统，在尾气出 口连接了一个单向阀，以防止空气对反应分析结果的影响，阀门的单向打开的压力为3kPa，提高了 实验系统的压力。实验系统集成了水分分析仪，在线实时测量尾气中水汽的含量。 些!!!塑堡兰室垫墅些兰量些三垫竺兰堂查銮堕垒 21 图2为实验中PMCR反应器结构示意图，采用20根西2mmxO．08“Lm钯合金管束作为透氢钯管， 2％的口-A1203催化剂2599。 图2 PMCR反应器结构图 采用UGI．1C水分分析仪(成都仪器厂)，8mL标准不锈钢进样器，测量水汽含量。采用HP5890 Pa。 型柱分析C02。采用NormetexPV-12真空干泵维持钯合金管内侧压力至60～80 2结果与讨论 2．1 反应温度对反应结果的影响 温度是影响催化交换反应的重要因素。选定反应的水汽进气流量为20mL／min，CO的进气流量 为26 60分钟，平衡后取样分析尾气中含氢气体的含量，结果见图3所示。 图3反应温度对尾气中C吼、H20、H2组分含量的影响 CO和叱O进气流量分别为26mL／min和20raL／rain 钯合金膜催化反应器回收水中氢同位素研究 图3表明，温度对氢气含量的影响较小，氢气含量维持在O．2％(体积分数，下同)左右；温度 对水汽和甲烷的影响明显，随着温度的上升，甲烷含星减少，水汽含量增加。在较高温度500C下， 相反，这与反应(1)和(2)的热力学性能有关系。反应(1)、(2)均为放热反应，高温下不利于 CI-h的形成。但反应(1)为主反应，抑制了H：O参与反应，所以H20含量增加。