由氢、氧直接合成过氧化氢研究新进展.pdfVIP

化学推进剂与高分子材料 2010年第8卷第 1期 ChemicalPropellants PolymericMaterials · 专 论 与 综 述 · 由氢、氧直接合成过氧化氢研究新进展 胡长诚 (黎明化工研究院，河南洛阳 471000) 摘 要 ：介绍 J，巾氢 、氧直接合成过氧化氢研究新进展 ，研究重点足催化剂的组成和制备 ，其 中包括催化金属 的组成和载体 的选择以及它们的预处理等。研究结果普遍表明，双金属催化物质 (Pd—Au或 Pd—Pt)的催化性能优于单金属催化物质 (Pd)；载体对催化剂性能也有 著影响，大多优 选活性炭 。在一些研究中，进行了对比实验 ，得出 I二述结论。实验中主要考察了催化剂生成 HzO 的活性和选择性等。此外 ，还介绍 r一些学者对催化金属颗粒在载体表而的形态结构、分布 、粒 径 (纳米级)等对催化剂催化性能影响的研究。 关键词 ：过氧化 氢 ；直接合成 ；催化 剂 ；活性金属 ；载体 ；活性 ；选择性 ；表 面形态结 构 中图分类号 ：TQ123．6 文献标识码 ：A 文章编号 ：】672—2l91(201o)ol一000l一06 目前，南氢、氧直接合成过氧化氢法仍是研 的稳定性 ，还进行 了另外实验 ，在 CHOH／H：O 究热点 ，尤其在 外。该法的主 、副反应如下 ： 反应介质 中，进行 H：、0 反应 98h，发现经此 主反应 ：H +O2一 H2O2；副反应 ：① 2H2十O2— 老化的催化剂，再用于H 、O 合成H0：时，其 2H2O；② 2H2O2一H2O+O2(分解)；③ H2O2+ 活性和选择性均等同于新催化剂 ，且其Au／Pd纳 H：一 2H：0(氢化或加氢)。所有研究几乎均集 中于 米粒径也无明显变化(仍微粒居多)。因此认为预 如何提高主反应 ，抑制副反应 ，以便提高H：0： 处理效果可保持较长时间。论文作者认为，通过 得率和浓度 ，特别是在提高催化剂选择性方面， 开发和反应 程 的研究 ，采用连续反应器放大， 进行 了大量研究 作 。 用此催化剂有望就地提供多数化学和医学所需用 最近英 的Cardiff大学学者 JerlniferK。 的质量分数为 3％～8％的H：O：，免除具有危险的 Edwards等人与美 学者合作在 Science上发表 产品贮存和运输 。 了新论文[1】，发现用体积分数为 2％的HNO，(或 上述学者在此前的论文 [2】中，研究考察了 CH，COOH)预处理活性炭载体，用它制成Au—Pd／ 单独 Pd、AU和Au—Pd双金属载于不同载体的催 C催化剂(Au、Pd质量分数均为 2．5％)，用于氢、 化剂对 H：O 产率的影响，实验结果表 明，Au— 氧直接合成过氧化氢时 ，在无溴离子和酸存在 Pd／C催化剂产率最高；不同载体催化剂的反应活 下，可不发生 HO 催化分解 (生成水和氧)和氢化 性顺序为 ：CTiO2A12O，。用浸渍法制得的 副反应(生成水)，从而提高生成H：O：的产率和选 催化剂于 400℃进行焙烧 。经检测发现 ，当载体 择率 。实验结果表 明，载体经HNO 或 CHCOOH 为TiO!、AI：O3时，Au—Pd颗粒呈现核一壳结构， 预处理后的催化剂，可使生成H：0：选择率提高至 Pd富集于表面；而当载体为 C时，则为均一的 98％以上，每公斤催化剂每小时生产H：O：能力分 合金。AU—Pd／C催化剂产生较高的H 反应选择 别达到 160或 175mol。实验是在一小 高压釜 内 率 ，是归因于纳米颗粒的表面组成和粒径分布 ， 进行问歇反应完成的。实验还发现，当催化剂仅 论文对此进行了详细讨论。相同作者在另一论文 含Au或 Pd时，几乎不产生上述预处理效果 ；而 f31中，研究考察了单独 Pd、Au和AU—Pd双金 当载体为AI10 、Ti0：、Si0 时，上述效果也不 属载于不同载体的催化剂对 H：0氢化和分解副反 明显 。经检洲发现 ，预处理载体所得的催化剂 ， 应的作用 。发现载体是影响上述副反应 的关键 因 其Au／Pd合金