用于丙二醇液相氧化的纳米金催化剂的研究.pdfVIP

第2l卷增刊 分子催化 V01．21，Suppl． 2007年8月 JOURNALOFMOLECUI．AR 2007 CATALYSIS(CHINA) Aug． 文章编号：PD-I15 用于丙二醇液相氧化的纳米金催化剂研究· 李如，李平，周兴贵“ (华东理工大学化学工程联合国家重点实验室，上海200237) 关键词：1．2-丙二醇，乳酸，纳米金催化剂，沉积沉淀法，纳米碳纤维 金历来被认为是催化惰性的，但自从将其负载 节pH值。然后加热到343K，强烈搅拌浆液l小时， 在氧化物载体上得到了高分散的纳米金粒子后，其 逐滴加入37％的HCHO溶液进行还原。 所呈现的独特的催化活性，引起了人们的广泛注 胶体负载法：首先制备胶体，以氯金酸 意。Laura Prati等曾报道将金负载在活性炭及氧化 物载体上，用于邻二醇选择性氧化的反应，其活性 原剂，并加入高分子保护剂聚乙烯醇(PVA)或聚 与选择性均高于Pd／C或Pt／C催化剂lJ21。但以纳米 乙烯吡咯烷酮(PVP)保护；然后将胶体溶液加入 碳纤维(CarbonNanofibres，CNFs)为载体制备金到载体的悬浮液中，强烈搅拌2小时。 催化剂尚未见文献报道。本文利用CNFs作载体， 1．3催化剂考评 通过沉积沉淀法制备了纳米金催化剂，并将其应用 反应在一个lL的间歇玻璃反应器中进行，PG 于l，2．丙二醇液相氧化生成乳酸的反应，取得了较 好的活性。 烈搅拌，反应3小时。反应物的分析采用滴定分析 1实验部分 与液相色谱分析相结合的方法。 2结果与讨论 1．1试剂和仪器 氯金酸及商品活性炭为国药集团化学试剂有 分别采用沉积沉淀法和胶体负载法制备了催 限公司生产，分析纯；CNFs为自制，采用Fe304 化剂，并改变沉积沉淀法制备催化剂的各种条件， 为催化剂，CO为碳源，于600℃生长而成；l。2．丙 对各组催化剂的活性进行了分析比较。 二醇(PG)、NaOH、H2S04、HCI等其他试剂或 2．1载体及预处理方法的影响 药品均为分析纯；02纯度大于99．9906；实验用水 对于不同的载体，分别用HCI、NaHC03pJ、 均为二次蒸馏水。 HN03、Ar气对载体进行了预处理，而后利用DP 主要仪器有：德国Mettler-Toledo玻璃压力反 法按相同的步骤制备催化剂，发现活性存在着明显 应器，美国HPl100高效液相色谱等。 差异。载体先HC!处理后NaHC03处理制备的催化 1．2Au催化剂制备 剂的活性最好。在同样条件下，用CNFs作载体制 将分析纯的氯金酸(氯化金，即 备的催化剂的活性优于活性碳为载体的催化剂。 AuClyHCI·4H20)用蒸馏水溶于容量瓶中，配制成 2．2pH值的影响 一定浓度的前体溶液。分别以商品活性炭与纳米碳