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石 油 化 工
PETROCHEMICAL
·540· TECHNOLOGY 2004年第33卷增刊
Raman和TPR法研究丙烷氧化脱氢
VO工／MoOz／A1203催化剂
T
戴洪兴1’2，何 洪1，李佩珩1，孙继红1，ABell2，EIglesia2
Sciences
Divisions，Lawrence
(1．北京工业大学环境与能源工程学院应化系，北京100022；2．Chemical Berkeley
National and
Laboratory California，Berkeley，California94720—1462)
Chera．Eng．Dept．，Univ．of
[摘要】f采用原位激光拉曼和程序升温还原法研究了Vq分散于载有单层MoOx(4．8Mo／nm2)的A1203上丙烷氧
化脱氢。比较了这些催化剂和VO，／A1203的脱氢速率和选择性J在一定VO，表面密度下，每克VO。／MoO，／A1203
催化剂的脱氢反应速率比VO，／A1203催化剂的高1．5～2倍。中间层MoO。通过抑制丙烷和丙烯燃烧反应速率增加
了丙烯选择性。偏钒酸铵作钒源，使用钒的醇盐制备催化剂可使VO：形成高分散的单钒酸根和多聚钒酸根配位结
构、减少V：0，晶粒的生成及促使V～o—Mo键的形成。催化剂的C3n6形成速率与其H：消耗速率成线性关系。
【关键词]丙烷氧化脱氢；负载型钒钼氧化物催化剂；激光拉曼；程序升温还原
[文献标识码]A
[中图分类号】TQ426．82
持24
与无氧热脱氢相比，丙烷氧化脱氢(ODH)具有 h，再转移到石英管中并在氮气保护下于393，
573 K
K干燥各1
热力学上有利、反应温度低、无结碳、反应产物组成 h，而后在干燥空气流中依次于573
h和773
简单的优点。在所考察的丙烷ODH催化剂中，钒 灼烧1 K灼烧3
基和钼基催化剂表现出最好的催化性能。负载型 sorb表面分析仪测定。催化剂试样在干燥空气流中
于723K处理1
MO。(M=V、Mo)催化剂上丙烷ODH的研究结果 h并冷却到室温后，记录激光拉曼谱
表明，当MO，在载体表面的覆盖率达到单层时，对
应催化剂的比活性(即单位M原子上的反应速率) 80目)上丙烷在583—703K内的ODH反应速率是
也达最高值¨叫1。为获得高的丙烷ODH活性和丙在石英微型反应器中进行测定的。在反应混合气
烯选择性，在催化剂制备时应提高钒氧化物还原性 (丙烷、氧气和平衡气氦气)中，丙烷的分压为
13．5
并尽量减少V：O，晶粒的生成量，因为V：O，晶粒的 kPa。氧气的分压为1．7kP。反应产物混合物
形成会导致丙烯选择性下降。将VO，分散到比 用HP6890气相色谱分析。
VO。还原性差而又比载体Al：O，还原性强
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