掺杂Co的Ce-Zr固溶体用于甲烷催化燃烧地研究.pdfVIP

石 油 化 工 PETROCHEMICAL 2004年第33卷增刊r TECHNOLOGY ·227· 掺杂Co的Ce—Zr固溶体 用于甲烷催化燃烧的研究 杨 建，赵 军，王嘉欣，丑凌军，张 兵，牛建中，李树本 (中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室，甘肃兰州730000) [摘要】f采用尿素燃烧法制备了Ceo．75一，Zro．25Co。02系列固溶体催化剂，考察了其用于甲烷催化燃烧的反应性能以 及反应气体总空速对反应性能的影响，并对其进行了BET比表面积、XRD等表征分析。)结果表明，Ce—Zr—Co系列 催化剂对于甲烷催化燃烧反应具有良好的活性和稳定性，Co的加入能显著提升催化活性，在Co。加入量为5％(摩尔 分数)时，可得到最优的反应性能。反应气体总空速对催化剂反应活性的影响较大，空速降低，甲烷完全转化温度也 随之降低。催化剂具有良好的稳定性，比表面积和平均孔径对催化剂的反应性能有直接影响。 [关键词]ce—Zr—Co固溶体；甲烷催化燃烧；XRD；BET比表面 [中图分类号】TQ426．83[文献标识码】A 天然气作为一种清洁的能源，在能源消费结构 中的比例日益上升。但其主要成分甲烷的燃烧温度 很高，因而燃烧效率较低，并且在燃烧过程中会产生 03)2·6H20 少量的NO。和不完全燃烧产物，从而造成环境污 和200％(摩尔分数)的尿素，置于研钵中研磨一 染。在催化剂存在条件下的甲烷富氧燃烧更符合环 定时间后移至烘箱中200℃烘烤12h，再移人马 保要求。 夫炉中500℃焙烧4 列固溶体催化剂。 甲烷催化燃烧的催化剂主要有Pt、Pd、Rh等负 载型贵金属，钙钛矿型复合金属氧化物，负载型过渡 1．2催化剂的评价 金属催化剂等。Pt等负载型贵金属催化剂用于甲 催化剂评价在微型石英固定床反应器中进行 烷催化燃烧具有良好的低温催化活性，但这类催化 (石英反应器直径8mm)，催化粉末压片成型后取 剂价格昂贵，热稳定性较差，限制了其工业应用¨J。 40—60目颗粒，装添量o．2g。空气／甲烷体积比为 000 钙钛矿型和过渡金属氧化物催化剂则由于比表面积 49，空速为5000～30h～。产物用气相色谱仪 m)柱分离，热导池检测。 小、机械强度差及活性低等因素，也难于大规模使 在线分析，ProapakQ(2 用心’3j。固溶体作为一种新型催化材料以其较大的 1．3催化剂的表征 比表面积、良好的热稳定性和较高的储氧能力被广 nln)作辐射源，管电压 上进行，Cu玩(A=0．15 泛用于各类催化反应，特别对CO和cH4的催化氧 40 o报道， kV，管电流80mA，步宽0．020，扫描速率4。／min。 化反应有很高的催化活性H5j。据文献M ASAP BET比表面积测定在Micromeritics2010比表 CeO