非对称电场催化增强合成C-%2c2-烃的研究.pdfVIP

非对称电场催化增强合成C：烃研究。 王保伟刘昌傻许根慧“ (天津大学化工学院一碳化工国家重点实验室，天津300072) 孙洪伟 (中国石油科学研究院，北京100083) 关键词电场增强催化 甲烷转化碳二烃 非对称电墒 引 言 目前，将甲烷直接转化为乙烷、乙烯、乙炔等碳二烃的主要方法有：常规催化氧化偶联、 膜催化，电化学反应、微波热裂解和等离子体反应。等离子体是部分或全部电离的气体，其 中含有多种用其他方法产生的高能粒子．如各种激发态的分子和原子、正负离子、电子、自 由基等。大多数甲烷直接转化主要集中在氧化偶联反应．如催化转化甲烷和氧气合成乙烷和 水。乙烷进～步生成乙烯和少量高碳烃。生成的烃类(乙烷、乙烯和乙炔)常被称为C：。乙 烯的市场需求大和价格高，所以乙烯是主要的目的产物。除碳二烃外，常易生成CO。(CO 和co，)。因为甲烷生成cq不仅减少碳二烃的生成，且生成C02是强烈的放热反应，不利 于反应进行，而移出反应热是工业生产中很困难的工程问题。1981年s0111等用高频等离子体 法使乙烯和氟反应得到丙烯氰，OsamuMatsumoto等【2I将N2和H2用等离子体方法合成NH3。 Stevcn L．Suib等m用微波等离子体催化将甲烷转化为碳二烃，在低压下得52％的甲烷转化率， 乙烯的选择性为25％。Turillon等【q把甲烷引入氮气或空气微波等离子体中也得到碳二烃或合 成气。本研究采用非对称电场等离子体催化反应将甲烷直接转化为碳二烃，重点研究各种反 应条件对反应的影响．为提高甲烷转化率和乙烯的选择性提供基础。 1 实验 1．1实验装置 实验的反应装置如图l所示。甲烷气体经减压阀、质量流量计计量后劲进入石英管反应 器，在等离子场作用下激发为自由基，而后在催化剂表面进行反应．反应后的气体计量后用 色谱．质谱联用仪进行在线分析。 图l实验装置示意圈 I一甲腕锕瓶：卜质量崭瞳计： 3--电撮：4一反应嚣： 卜一色谱-jli昔联用仪； 6--值化荆；卜啦温位： B—热电儡： 9--AC或DC等鼻子体驻生嚣 2实验结果与讨论 2．1 电极间距对甲烷转化率的影响 由图2，3可以看出．在电压和甲烷流量一定的情况下，随着电极间距的增大，甲烷的 }国家自然科学基金资助项目 #通讯联系人 * 斟 篁 晕 擗 辞 ∞瞄2吕融耻∞强弱叫S{∞。 屯极间距／m 电搬同距／m 图2 电扳间距和甲烷转化率关系(Ac) 图3电极间距和甲烷转化率关系(Dc) 1 70 55m1·mIn 55m1·min。鲁件：温度24％-电压B5V一甲垸流量70 条件：温度240c，电压40／．甲烷流t 转化率几乎呈抛物线形状变化，先增大而后碱小。在电极间距5mm附近，甲烷转化率 最大。这和E