高岭石-AuS-%27--离子团体系的量子化学的研究.pdfVIP

第46卷化学专刊 武汉大学学报(自然科学版) 1 Speda【1ssue(1 2000年3月 J．Wuhan Univ．(Nat．Sci．Ed) Mar 2000．296～298 文章编号：0253～9888(2000)$1—0296—03 高岭石一AuS一离子团体系的量子化学研究 洪汉烈1’2，闵新民1，付正义1 摘要：用离散变分x。摄子化学计算方法，研究了高岭石与AuS离子团体系．讨论了其结构、化学链与稳定 性之间的关系．计算结果表明，AuS一离子团位于层状高岭石侧面，比位于上、下面更为稳定，且Au0共价键强 度是影响其差异的主要因索．在AuS一离子团位于层状高峙石侧面的情况下，靠近铝比靠近铝空位更为稳定．因 此，当粘土矿物高岭石晶体吸附AuS一离子团时，它们之间具有化合物的成键作用力． 关键词：高岭石一AuS一离子团体系{结构；稳定性；量子化学计算 中围分类号：0皤十 在自然界中，金可以以AuS一等的离子团形式 存在“]．而很多研究表明，在超微金矿床中，金常常 2 计算模型 与粘土矿物密切共(伴)生．因此，研究高岭石与 AuS一离子团体系的化学特征，对于金的地球化学行 高岭石是一层水铝石加在一层硅氧层上面的单 为乃至于金矿床的成因、选冶工艺的研究都具有十 网层啪．图1是高岭石结构的一个原子簇的投影． 分重要的意义．本文应用离散变分x。量子化学计 算方法，获得了高岭石一AuS一离子团体系的化学作 用参数，讨论了它们之间的结台力性质． 1计算方法 离散变分x。方法由美国西北大学的Ellis教授 自20世纪70年代提出而后发展起来的”．它的基 本出发电仍然是Schrodinger方程，经单电子轨道 O basal 0．327nan 0，Oil eAI，at 近似以后，将其变换为可以用于原子、分子等多电 plane rim 050 ●0，atO219Ⅱr11：Si，at0 子体系的Hartree—Fock方程．再对交换作用势能 021913121at atO437nm o O(}I)，at center,others 作统计平均近似得到X。方程．然后在位形空间选 择一组分离的取样点，咀相应的单粒子Ⅸ。方程的 图1高岭石计算模型在(001)晶面的原子投影 图中数字是原于序号 近似解确定误差函数．利用密度泛函理论，通过对 由图可见，6个硅组成一个太的六元环，每个硅 误差函数中的适当参数求变分，使得误差函数对所 在比纸平面高0．060nm的位置上．每个硅的配位 有的取样点有极小值，从而得到久期方程，求解分 数是4，组成Esio。]四面体．每个