负载型TiO-%2c2-光催化剂上NH-%2c3-降解的研究.pdfVIP

第～届全国环境化学学术研讨会论文集 负载型Ti0：光催化剂上NH。降解研究 手学中，朱玲，李凯，周泽兴(中冈环境科学研究院，北京100012 Ema]l：wangxz@craes org．。。1 NH。楚一种常见的室内污染气体之～，对动物机体有较火的危害性。室内空气中的NH。 主要来源丁冬季建筑施工中使用的以尿素和氨水为主要原料的混凝土防冻剂，部分米自室内 装饰材料。传统消除N}I。污染的方法有燃烧法、氧化法、吸附法、生物分解法，等等[1]。 但都存在一定的限制。使用Ti 0z光催化剂，在紫外光照射F利崩空气中的氧气，通过光催 化氧化反应实现室内空气污染物的去除，被认为是一种行之有效的方法Is]。 本f。作以石英砂为载体，通过溶胶一凝胶法制备了负载型TiOz光催化剂，以BET法测定 比表面积，S蹦和IR进行表征。考察了其上NN3的降解、催化剂的失活及再生行为，对实验 机理进行了初步探讨，并通过c风光降解实验进行了初步验证。 主要结果： 实验中考察的三种催化剂对比见表i。随着负载次数的增多，TiO。颗料在石英砂表面的 覆盖度增加，比表面积相应增加。从SEM照片中可以看出，当负载四次时，TiO：已在{i英砂 表面形成完整地覆盖膜，并开始有细微的Ti02颗粒析出。 表1 三种催化剂对比 样品编号 说明 负载量(％wt) BET比表面积(m2／g) 1# 负载一次 0．14 0．1384 2辩 负载两次 0．18 0．2782 3并 负载四次 0．19 0．6262 图1给出的3种样品上的N}Is降解曲线。图2所示为2#催化剂上三次反应及样品再生 后的N}I，降解反应结果。由圈中可以看出，三种催化剂上均能发生明显的N}I。降解反应。进 一步研究表明，不同进气浓度条件下，催化剂上N}I。的绝对降解量基本不变，即催化剂上NH3 的最大降解量与进气浓度无关，只与催化剂本身性质有关。 由图中结果发现，所制各的催化剂存在如下问题：起燃慢，样品三次反应时明显失活， 火活后的催化剂经强氧化处理后，其催化性能基本得到再生。对此，我们认为，由于本实验 制备的催化荆未掺杂电子捕获剂，因而其光电子很容易与光生空穴复合，无法有效的参与反 应。随若反应的进行，反应的中间产物吸附在催化剂表面，起到电子捕获荆作用，促使催化 剂性能得到提升，表观上NI{。的降解量持续增加。当此过程达到平衡时，N}Is的降解量保持=：f、= 变。“1关闭光源时，催化剂表面残留的中问产物(推测为有机胺类)，受空气中氧的氧化傲 崩形成惰性物种吸附在催化剂表面，阻碍下一次反应的进行，表现为催化荆的失活。强氧化 过程则达到了“清洗”催化剂表面的作用，因而实现了催化剂的再生。 为了对此推测加以论证，我们对新鲜催化剂、反应后催化剂及再生后催化剂的表面进行 了IR分析。结果如图3所示。 从IR对比图中可明显看到，新鲜催化剂及再生后催化剂表面物种基本相同，而反应后 1位置有一个明显的峰。该峰可归属于有机胺类物种所导致，但 的催化剂上，在波数2356cm 并小十分明确。因此，中间物种的推断并不能由IR谱完全证实。 为此，我们又选用c热进行了对比实验。csHe较易被氧化，最终氧化产物为cOz和Hzo， 小存在有机胺类的强吸附、弱反应性物种，因此应当表现为反应速度较快，丽且没有多次反 1 62 第…届全国环境化学学术研讨会论文集 应火活的现象。实验结果证实，在四次反赢后，催化荆的反应性能没