原位溶胶-凝胶法合成宽活性温度V2O5%2fTiO2脱硝催化剂.pdfVIP

郭凤1’2，余剑2，初茉1，许光文2 (1中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院，北京，100083) (2中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室，北京100190) XRD、NH3．TPD及紫外．可见光分析等手段表征催化剂，结果表明：制备的催化剂均具有典型的介孔结 催化剂进行活性评价，结果显示随着钒含量的增加，脱硝温度窗口向低温方向偏移，含10叭．％V205 合紫外．可见光谱分析，揭示了钒掺杂所形成的单聚和低聚钒酸盐为催化剂的活性组分。 关键词：原位溶胶一凝胶法；选择性催化还原；烟气脱硝；催化剂；低温脱硝． 引言 化石能源燃烧所产生的氮氧化物(NOx)是大气的主要污染物之一，其中70％来自于固定燃烧设备， 如燃煤电站锅炉、工业锅炉及各种工业燃烧设备，称为固定源NOx。氨气选择性催化还原(NH3一SCR) 烟气脱硝技术是脱除固定源NOx应用最广泛的技术之一。目前广泛使用的商业NH3一SCR催化剂是 V205一W03(M003)／Ti02系列，V205与W03含量通常分别为1．O嘶．％和7．0wt．％，对商业催化剂的 锅炉低负荷运行时，烟气出口温度会低于300℃。因此，开发宽活性温度150．400℃窗口的烟气脱硝催 化剂具有重要的意义。 开发宽活性温度窗口脱硝催化剂的关键是提高低温脱硝活性与抗硫抗水稳定性。大量文献表明锰基 催化剂失活，锰铈基催化剂具有良好的低温活性，但抗硫抗水性能较差。而钒系催化剂由于不易于硫氧 化物生成金属硫酸盐，而具有较好的抗S02和H20中毒能力。因此，开发具有低温活性的钒系氧化物 材料是现阶段脱硝催化剂研究的热点，如原位溶胶一凝胶制备方法具有制备工艺简单，热力学稳定与组 成分布均匀的优点，成为纳米材料制备的典型方法。 本文采用原位溶胶一凝胶法合成V205／Ti02催化剂，对催化剂表面形态、酸性、脱硝性能进行表征， 并系统地考察了活性组分含量对催化剂的结构、催化活性及抗硫抗水中毒稳定性的影响，以期望开发具 有宽活性温度窗口与稳定抗硫抗水中毒性能的适于工业应用的脱硝催化剂。 联系人：余剑，许光文。第一作者：郭凤(1983—1，女，博士研究生。 author：Prof．Yu Corresponding Jian，yujian@home．ipe．ac．cn；Prof．XuGuangwen，gWXU@home．ipe．ac．cn Foundationitem：Thewas theNationalNaturalScienceFoundationofChinar21 National projectsupportedby 106156)；TheHighTechnology Researchand the Research ofChinese DevelopmentProgram(2010AA065004)andStrategicPriority Program AcademyofSciences(XDA070300)． ·248· 1实验材料和方法 1．1催化剂制备 正丁酯作为钛源，乙酰丙酮氧钒作为钒源。具体过程如下：将一定量的有机模板剂P123溶解于乙醇中， h， 在30～40℃水浴条件下搅拌2h形成含胶束的均相溶液，加入钛酸正丁酯与钒的前驱体继续搅拌1 h，溶液变成凝胶状，该凝胶在80℃ 调pH值至固体完全溶解后，再逐滴加入乙醇水溶液，继续搅拌48 干燥10h，120℃干燥10h，然后以2℃·min。的升温速率升温至所需温度并维持4h，得到催化剂单体 颗粒，研磨，筛分成0．27～0．55mIn待用。 1．2催化剂表征 X’PertMPD 采用PANalytical Pro型x射线衍射仪分析物相结构，CuI缸射线(2,0．15418nm)、管 电压40kV，管电流30mA，连续扫描范围为100～900。 利用康塔公司的Autosorb一1一MP型比表面和孔隙度分布仪测定试样的比表面积和孔结构，吸附测定 之前，样品于250℃下脱气3h。催化剂比表面积通过使用N2吸附质，在液