甲醇随车制氢CuSiOX催化性能地研究.pdfVIP

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第七届全国环境催化与环境材料学术会议论文集 甲醇随车制氢CuSiOx催化性能的研究★ 庆绍军3,侯晓宁8,郗宏娟8,邱诗铭钆b谷传涛mb,李光俊籼b高志贤矿’ (8中国科学院山西煤炭化学研究所,太原030001;6中国科学院研究生院,北京100039) 关键词:甲醇Cu.Si02富氢气体随车制氢 利用汽车尾气的余热,将甲醇随车转化成富氢气体,再作为发动机的燃料,则大大提高了 发动机的热效率,降低了尾气中的NOx、HC、CO等的排放量。据研究报道,裂解甲醇的效 率比汽油大约高60%,比甲醇高34%,因此使用裂解甲醇可以节能,同时降低污染物排放, CO和CH减少90%,NOx减少40%pA上【l弓J。甲醇随车制氢的核心在于催化剂,研究开发成 本低、性能良好的催化剂具有重要意义。本文采用共沉淀法制备了CuSiOx催化剂,并探索了 其催化甲醇裂解的催化性能。 1.催化剂制备及评价 80。C水浴加热,搅拌下将Cu(N03)2·3H20溶液滴加至钠水玻璃水溶液中,所得沉淀经洗涤、 干燥、焙烧后,打片成型,破碎,即得含30%氧化铜的CuSiOx催化剂。 甲醇裂解性能评价在lOmL连续流动固定床装置上进行,采用两台分别配有PorapakT柱、 TDX一01柱及热导池检测器的气相色谱进行分析,计算转化率和选择性。 2.表征与评价结果 共沉淀样品焙烧前后的XRD测试结果几乎 没有差别,除了20=22。左右的宽化无定型Si02衍 射峰外,没有出现CuO的特征峰,表明Cu物种 分散较好:H2.TPR表征结果在286℃出现弥散还 原峰,远低于纯氧化铜的还原温度(369‘C);SEM 结果表明样品为20.30rim纳米材料,分布均匀。 样品经500。C焙烧后,直接用于甲醇催化裂 解,结果见图1。可知,CuSiOx具有较高的催化 活性,初始转化率约75%,并随反应进行先增加 后稳定。 初始活性增加可能是反应过程中铜物种被还 TOgh 原的结果。相关文献介绍的裂解催化剂在评价之 ■一Conversion一◆一Hz一▲一CO—V—MF一● 前均需还原处理,可见,本文制备的催化剂无需 others 预还原处理,应用于车载中具有更大的优势。 主,在产物m01分布中占97%以上,且在整个评价过程中,产物分布比较稳定(见图1)。 催化性能测试表明,与传统的CuZnAl相比,相同条件下本文开发的CuSiOx催化剂具有 较高的比活性和选择性,且催化剂制备成本较低。 3.结论 共沉淀法制备的CuSiOx催化剂,其制备过程简单,成本低,无需H2还原处理,且对甲 醇转化制富氢气体具有较高的活性、选择性和较好的稳定性,在甲醇随车制氢的应用中具有较 大的竞争优势。 参 考 文 献 [1】WU-HSUNCHENG.Acc.Chem.Res.,1999,32:685--691. [2】2黄朝蔚,董新法.工业催化,2007,15(2):6.11. J..Burke,F.P..Energy [3】Yoon,H.,Stouffcr,M.R.,Dubt,EProg.1985,5,78-83. ‘煤转化国家重点实验室开放基金(11.12.308)资助项目 “通讯联系人(Tel:0351-4067440,Email:gaozx@sxicc.ac.cn)

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