颗粒物上多环芳烃源解析方法地研究.pdfVIP

颗粒物上多环芳烃源解析方法的研究 朱先磊t吴建会朱坦 南开大学环境科学与工程学院天律300071 摘要 化学质量平衡受体模型是基于拟和物质具有化学惰性的假设而建立起来的，因此在解析多环芳 烃这类具有反应活性的物质来源时，确定其降解前环境浓度就成为建立源解析方法时需要解决的关键问 题之一。为此本文提出了利用大气颗粒物源解析结果计算颗粒物上多环芳烃降解前浓度，并通过与文献 中报导的方法进行比较，对文中所建立方法的有效性和特点进行了说明。 关键词 多环芳烃化学质量平雩擘体模型颗粒物自}源解析降解因子 1前言 aromatic hy出oc”bom，PAHs)因其致 长期以来大气颗粒物中的多环芳烃(polyeyelie 癌性而被人们所关注，定量解析这类污染物的来源成为对其进行有效控制和治理的基础。 Mass 化学质量平衡(Chemical 法之一。CMB受体模型是基于参加模型拟和计算的物质具有化学惰性的假设而建立起来 的，也就是要求参加拟和的物质在排放源和环境受体之间的传输过程中不发生化学变化， 从而保证物质质量的平衡。PAHs虽然是由多个苯环稠合而成，分子结构中存在稳定共轭 体系，但是这类物质在一定条件下与大气中存在的自由基和氧化剂发生化学反应而降解的 事实已被很多研究所证实【11。这样，在建立利用CMB受体模型解析颗粒物上PAHs来源 的方法中需要着重考虑如何确定环境受体中PAils的降解前浓度，在此基础上将降解前浓 度进行归一化处理，作为CMB受体模型的输入数据。 本文的目的是建立利用大气颗粒物源解析结果计算环境受体中PAl-Is降解前浓度的方 法，为CMB受体模型提供输入数据。为了说明所建立方法的有效性，将该方法与“等报 导的方法进行比较，并分析两种方法的特点。 2本文建立的解析方法 2 1 PAils环境行为的描述 由污染源排放的PAHs进入大气环境中直至达到一种稳定的污染状态(环境受体中实 设计的反应模型(reactor model)，可以将不同来源的PAils在环境空气中同时发生的混合 和降解两过程简化为前后两部分，而不影响对PAHs在源与受体之间环境行为的描述，见 图1。在图l中假设每种类型污染源排放物首先经过混合过程成为环境受体中PAl-Is降解 基金项目：国家自然科学基金瓷助项目 ●现通讯地址：北京大学环境科学中心(100871) 前的污染情况，此后PAHs经过各种变化过程，达到稳定状态后就是环境受体中实际观测 到的污染情况。 图1 PAHs在污染源和受体之间的环境行为 2．2 PN-le降解前浓度的计算方法 根据图l，污染源排放的PAHs进入空气中进行混合，混合后达到的浓度就是PAHs 降解前环境浓度(即图中第一个过程)。为求得这一浓度，假设吸附有PAHs的大气颗粒 物在源和环境受体之间的输送过程中保持质量守恒，也就是环境受体处颗粒物的浓度是对 之有贡献的污染源贡献值的线性加和。在此前提下，各污染源对大气颗粒物的贡献量 (mg／m3)与其排放物中PAHs含量(即PAHs源成分谱，1．t g／mg)乘积的线性加和可以 认为是多环芳烃降解前的环境浓度(u g／m3)。即： m 民=∑B·C，(f_1，…，塌．，=1，…，m)(1) 卢l 其中，＆是多环芳烃i降解前的环境浓度(pg／m3)： Pi是污染源j的排放物中多环芳烃i的含量(ug／rag)； Cj是污染源j对大气颗粒物的贡献量(mg／m3)，即颗粒物源解析结果。 在利用公式(1)计算出PARs降解前环境浓度后，对浓度进行归一化处理，即可纳 入CMB受体模型中参加拟合计算，确定各类污染源对大气颗粒物上多环芳烃的贡献率。 3文献报导的解析方法 3．1降解因子的引入 Friedlandert