Pt%2fγ-Al+O颗粒表面NaA分子筛膜择形氧化评价.pdfVIP

第2l卷增刊 分子催化 V01．21，Suppl． JOURNAl，OFMOLECUI。AR 2007 2007年8月 CATAI，YSIS(CHINA) Aug． III 文章编号：OD-013 O颗粒表面NaA分子筛膜的择形氧化评价宰 Pt／7．AI 许晓华，陈亮，钟依均”，朱伟东 (浙江师范大学物理化学研究所．浙江省固体表面反应化学重点实验室。金华321004) 关键词：沸石分子筛。NaA分子筛膜，选择性催化，择形氧化 在颗粒催化剂水平上合成分子筛膜可以大幅 离子水洗至中性，100oC烘干过夜，形成的复合分 增加单位反应器体积内的膜装填面积、对膜层的完 美性要求不高、易放大、不存在外部缺陷和密封问 题、反应物和产物的输送可控等优势，这一概念已 骤，进行二次合成，形成的复合分子筛膜／催化剂标 被科学工作者采用，并得到工业界的高度重视。自 记为NaA(2)／PI／y-A1203。 Foleylq等人首次提出在颗粒催化剂涂渍碳分子 筛膜的筛分通道能有效提高反应的选择性后，少数 动X射线衍射仪，激光光源是CuKot射线，管电压 科学工作者已制备涂渍沸石分子筛膜的颗粒催化 40KV，管电流40mA，扫描速度2．4o／min。样品表 剂，以达到提高对反应物或产物的选择性，例Van 面形貌分析采用日本Hitachi公司，场发射扫描电子 derPuill2 31等人分别用Silicalite一1IPt／Ti02和 显微镜S．4700加速电压15KV。 Silicalite．1恤A1203复合催化剂对氢化和烷基化进行CO和月．C4Hlo混合体系在常压下，使用流动床 选择性研究。但是该类研究主要集中于Silicalite-1 分子筛膜，鉴于NaA分子筛的孔道尺寸为0．4nm，可 6 将其用于分离一些小分子(H2，CO，02等)和大分mm，催化剂质量1g，升温速率1oC／min，在1 子(如碳氢化合物的混合物)，以体现分子筛分效 个大气压、25oC时混合体系的流速空气、CO、 ml／min。 应。因此，本文将探讨在Pt／y-A1203颗粒催化剂表面r／．C4HIo分别为96、2、2 ． 生长NaA分子筛膜的合成方法，以CO和疗．C4H10混 2结果与讨论 合体系作为探针反应，用所合成的NaA／Pt／y-A1203 对其进行择形氧化研究。 ． 1实验部分 的衍射峰。经一次合成，Pt／y-A1203表面开始出现典 mm，BET比 球形y-A1203(颗粒平均直径1．5 型的NaA分子筛衍射峰，经二次合成，图谱上基本． 表面积88 m2儋)以H2PtCl6溶液为前躯体，通过浸表现为NaA分子筛的特征衍射峰，说明一次合成和 wt．％)，500 渍法制备Pt／y-A1203(Pt的负载量为0．5 二次合成中Pt／y-A1203颗粒表面生成的均为纯的 oC焙烧6h。用5 5 wt．％的NaOH浸泡1rain，去离 NaA分子筛。NaA分子筛衍射峰的强度变化取决于 子水洗三次，120oC烘干备用。按摩尔比 Pt／y-A1203表面NaA分子筛晶体生长的方向。 2．25S102：16Na20：1A1203：445H20合成NaA分子筛 膜。形成