钚在粘土中吸附行为研究.pdfVIP

全国核与辐射设旅退役学术交流会论文 钚在粘土中的吸附行为研究 梁志荣 田青青黄鹤翔魏巍 (中国工程物理研究院，四川绵阳621900) 摘要：本文采用静态吸附法研究了放射性核索钚在枯土中的吸附行为．测定了粘土对钚的吸附分配系数和吸附平衡时间， 研究了核素初始浓度、溶液pH和溶液碳酸根浓度等因素对吸附分配系数的影响．实验结果表明，粘士对钚的吸附分配系数达 148§吐1580m垤，粘士对钚存皎强的吸附作用，且吸附等温式可用Freundlich吸附等温式描述． 关键词，钚；环境牯盘吸附 核素在环境土壤中的吸附与扩散行为研究是进行核废物处置和核设施退役后进行环境现状与影响评价 的前提和基础。近年国内外针对锶、铯等放射性核素在环境介质中吸附行为的研究较多，积累了大量宝贵 的实验数据，但针对放射性核素钚在环境介质中吸附行为的研究较少，本文旨在通过研究钚在某核设施周 边环境粘土中的吸附行为，为评价核设旌运行和退役活动对周边环境的影响提供基础． 1实验部分 1．1主要试㈣器 主要试剂：三正辛胺，二甲苯，氨磺酸，还原铁粉，亚硝酸钠，氢氧化氨，无水乙醇，硝酸，盐酸， 鞭，聚三氟Z。烯色层粉(40--60目)等均为分析纯，瑚Pu枥辞lIc，40Bq／mL；地下水。 min-I，4Ⅱ效率，32．4-35．6％；电沉积 主要仪器：DDA-3型六道低水平n测量仪：仪器本底，O．005 mmx80 mm)3 mmx90mm 装置：16 mm有机玻璃柱，铂电陂距不锈钢源片(d=lOmm；离子交换柱：12 有机毫鼢每庄，上口带帮良为50 mL的j贮藏槽；PIIsJ．4A型pH计，测量黻，如．01． 1．2土甥样品的散恪 粘土样晶采自某核设自蜩边的：近№季d壤，样品收集后去除碎石和植物根系，烘干，研磨后贮有洛用。 1．3静态吸附实验 ‘ 将制备好的牯士样品置于小塑料瓶中，加入一定量的地下水和放射示踪核素钚，同时用相同体积的地 下水配置放射性溶液作为对照，以测量与土壤介质接触前地下水中的钚含量～；将塑料瓶置于蝴床匕， 1219．1(土壤中 接触|一定时间后进行舔b，吸取斟献测定漓．液中剩余的钚含量氐，钚的测量方法参见GBl 钚的测定觏色层法)。吸附分配系数K，计算见(1)式： K，=【(4一A，)／4】·(V／M) (1) 其中，V为水相总体积乩；M为土壤样品质量g． 2实验结果和讨论 2．1静态吸附平衡时间 作者简介：梁志荣(1976一)，工程师． 榘志荣等：钚在粘土中的吸附行为研究 分配系数与吸附时间的关系见图1．结果表明，钚与粘±接触15—20天后，达到吸附平衡，吸附分配系数 达14850生1580ml／g，粘土对钚有很强的吸附能力，在以下的实验中吸附时间为20天，保证钚在土壤中达到 吸附平衡。 图1粘土对钚的吸附分配系数与接触时间的关系 2．2各影响因素对吸附分配系数的影响分析 2．2．1核素浓度对吸附分配系数的影响分析 在实验中通过改变水相中钚盼碱自台浓度，考察了粘土对钚的吸附能力的影响。图2为吸附平衡后，测 得水相和固相中钚的浓度对数图。从图2可以看出，=者成明显的线性关系，即符合Freundlich吸附等温 式：Q=峨，拟撇：r--0．992．，!gK--5．949，n=1．393· 榘志荣等：钚在粘士中的吸附行为研究 2．2．2水相pH对吸附分配系数的影响分析 pH的变化—方面改变核素的溶解度，—方面改变其吸附过程。—般高pH下，溶液中的核素离子往往 以含水络合物存在。从离子交换角度讲，正电荷密度越高，越利于吸附。而pH值升高，除Cs以外正电荷 密度均降低，不利于吸附进行，但由于溶液中碳酸根和有