以锆铈固溶体为载体的银催化剂对NO还原性能研究.pdfVIP

第四届全国环境化学学术大会论文集(下册) 以锆铈固溶体为载体的银催化剂对NO还原，陛能研究 任德敏刘丽燕田英※ (哈尔滨师范大学化学系，哈尔滨，150080) Ag负载量对催化剂性能的影响。结果表明，ce02含量为25％，Ag负载量为5％时，催化剂的活性最好，NO 转化率可达到51．296。 关键词锆铈固溶体，NO，选择性还原，银催化剂 0引言 随着贫燃发动机和柴油机的广泛使用，NO的排放量明显增加，由此带来的大气污染 已越来越引起人们的关注【11，如何有效的催化还原NO已成为净化空气质量的关键。 Ce02．Zr02固溶体具有较佳的储氧能力和良好的热稳定性‘21，用作汽车尾气净化催化剂载体， 是目前催化领域研究热点之一【3】。 1实验部分 1．1催化剂制备 氨水沉淀，加入聚乙烯醇(质量浓度l％)，装入反应釜，1,70℃反应t2h，过滤洗涤，，110 ℃烘干12h，空气气氛中500℃焙烧4 h，得到Zr02．Ce02载体。将Y．舢203用机械混合法 加入制备好的zI-02．Ce02载体中(m(，删203)：mtc|a2)=3：10)，压片，过筛，筛选60-80目 颗粒，用一定量AgNOa溶液浸泡24h后，110C烘干12h，400℃焙烧4 h。制得Ag／CeOrT_z02 -A1203催化剂。 1．2催化剂活性评价 催化剂活性测试在固定床连续流动微型反应器中(d=8mm)进行。反应前将O．15．0．29 样品在550℃、^r气氛中吹扫0．5h，然后降至室温，通入反应气。反应气组成为0．4％NO， 0．4％C，lH6,1．5％02，Ar为平衡气，各反应气的组分流量由质量流量计控制。反应空速为 10000h一。产物分析在日本导津GC-14C气相色谱仪上完成。以5A分子筛和ProaparkQ双 chromorsorb-1 04柱测定C02、C3H6等气体，氢焰检测器检测。 2结果与讨论 2．1 Ce02含量对Ag／Ce02-Zr02．A1203催化性能的影响 图中可以看出，Ce02含量对催化剂活性有很大影响，当Ce02含量从lO％增加到25％时， 催化剂活性逐渐增大，继续增加Ce02含量，催化剂活性开始下降，Ce02含量为40％的样品 活性明显低于含量为10％的样品，说明适量的Ce02含量可提高催化剂对NO还原能力。从 图中还可以看出，Ce02含量为25％时催化剂的活性最好。同时Ce02含量对催化剂的最佳活 性温度也有一定影响，随着Ce02含量的增加，活性曲线向低温区有明显移动。Ce02含量为 10％和20％的样品最佳活性温度为400C，Ce02含量为25％、30％、40％的样品最佳活性温度 563 第四届全国环境化学学术大会论文集(下册) 是在350—400℃之间。 Temperature／C 誉2．银负糊扭／G如倒--AhO- 图1．=氧化铈含量对Ag／CeOrZr02-Ai201 催化性能的影响 催化性能的影响 (B=10，脚o’脚5，B=孤Fqo) (B=l，D屯D咆B=7) Test inArata of10000h。1 1．5％02 condition：4000ppmNO,4000ppmC3心and spacevelocity 2．2 Ag负载量对Ag／Ce02．Zr02．A1203催化性能的影响 固定Ce02含量为25％，改变银的负载量(1％，3％，5％，7％)得到四个样品，图2 给出了这四个样品催化性能曲线。从图中可以看出，各催化剂活性变化趋势相同。当银负载 量为1％时，样品的活性较低，NO的最大转化率为24．3％。随着银负载量的增加，样品的 活性逐渐增大。在低温区几个样品的