Ce0.5Zr0.5O2修饰的NiSiC、FeSiC和CoSiC催化燃烧甲烷性能.pdfVIP

物理化学学~E(WutiHuaxueXuebao) October ActaP ．一Chim．Sin．2014，30(10)，194l一1946 1941 [Article] doi：10．3866／PKU．WHXB201408181 www．whxb．pku．edu．cn CeZr0．5O2修饰的Ni／SiC、Fe／SiC和Co／SiC催化燃烧甲烷性能 焦志锋 董莉莉 郭晓宁 ， 靳国强 郭向云 王晓敏 (。太原理工大学材料科学与工程学院，太原030024； 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室，太原030001) 摘要： 以铈锆固溶体(Ce。5zr02)修饰的高比表面积SiC为载体，采用两步浸渍法制备了Ni、Fe和Co基催化剂， 研究了其在煤层气催化燃烧脱氧中的催化活性和稳定性．利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱 (XPS)、电感 耦合等离子体质谱(ICP．MS)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、比表面积(BET)、热重分析(TGA)和H程序升温 还原(H-TPR)对催化剂进行了表征．分析结果表明，Ni、Fe和Co部分进入CeZrO 固溶体晶格内部，导致催化 剂体相形成更多的缺陷：同时Ce。5zr00固溶体有助于加速金属氧化物和金属之间氧化还原过程的进行，促进了 氧吸附、传输和对甲烷的活化．另外，SiC和Ce。5zr002固熔体 良好的抗积碳性能，有效避免了催化剂在富甲烷反 应气氛中因积碳而失活，从而使三种催化剂均具有优 良的催化燃烧脱氧活性和稳定性．其中，CoC／eo OS／iC 活性最高，可在320。C活化催化甲烷，并在410。C实现完全脱氧． 关键词： 高比表面碳化硅：过度金属催化flY； 铈锆固溶体： 甲烷催化燃烧；煤层气脱氧 中图分类号：0643 MethaneCatalyticCombustionoverNi／SiC，Fe／SiC andCo／SiC ModifiedbyZr0．5Ce0．502SolidSolution JIAOZhi—Feng’一 DONG Li-Li GUO Xiao—Ning’ JIN Guo-Qiang GUO Xiang—Yun WANG Xiao-Min’ rCollegeofMaterialsScienceandEngineering,TaiyuanUniversityofTechnology,Taiyuan030024， R．China； 。StateKeyLaboratoryofCoalConversion，InstituteofCoalChemistry,ChineseAcademyofSciences，Taiyuan030001，PR．China) Abstract： W eusedZro5Ceo502solidsolutionmodifiedhighspecificsurfaceareaSiC asthecatalystsupport andsynthesizedNi／Ce05zr05OJSiC，Fe／Ceo5zr05OJSiC，andCo／Ce0uZro5OJSiCcatalystsbyatwo—stepimpregnation method．Thecatalyticactivityandstabilitywereinvestigatedinthecatalyticcombustiondeoxidationofcoal-bed gas．Theas-preparedcatalystswerecharacterizedbyX-raydi仟raction(XRD)，X-rayphotoelectronspectroscopy (XPS)，inductivelycoupledplasma-massspectroscop