制备方法对Co-PdTiO_2催化剂催化CH_4-CO_2梯阶转化的影响.pdfVIP

化 工 进 展 ·738 · CHEMICALINDUSTRYAND ENGINEERINGPROGRESS 2015年第 34卷第 3期 制备方法对Co．Pd／TiO2催化剂催化 CH4．CO2梯阶转化的影响 李静，王乐，孙维周，左志军，黄伟 (太原理工大学煤科学与技术教育部与山西省共建重点实验室，山西 太原 030024) 摘要：以钴、钯为活性金属，分别采用浸渍法和溶胶．凝胶法制备了Co—Pd／TiO2催化剂，考察了不同制备方法制 备的 Co—PdT／iO2催化剂对 CH4．CO2梯阶转化直接合成 c2含氧化合物的影响。利用 XRD、XPS和N2一吸附一脱附 对催化剂进行 了表征。结果表明：两种方法制备的催化剂反应前与反应后表面织构都存在较大变化，且催化剂 中均存在 CoTiO物种，这是活性金属Co与载体TiO2之间发生强相互作用，Co 替代 TiO2晶格 中的Ti的结果； coo和金属Pd可能是该反应的活性中心；反应前与反应后溶胶．凝胶法制备的催化剂的表面co含量均低于浸渍 法制备的催化剂，而表面Pd含量则均高于浸渍法制备的催化剂，且溶胶．凝胶法制备的催化剂各种产物的生成速 率均高于浸渍法制备的催化剂，因此，与浸渍法制备的催化剂相比，溶胶一凝胶法制备的催化剂具有更好的催化 活性 。 关键词：甲烷；二氧化碳；Co—Pd／TiO2催化剂；浸渍法；溶胶一凝胶法；制备 中图分类号：O643 文献标志码：A 文章编号：1000—6613(2015)03～0738—08 DoI：10．16085／j．issn．1000-6613．2015．03．024 EffectofpreparationmethodonthecatalyticperformanceofCo-Pd／TiO~ catalystsforthestep—wiseconversionofCH4andCo2 LIJing，WANGLe，SUNWeizhou，ZUOZkOun，HUANGWei (KeyLaboratoryofCoalScienceandTechnologyofMinistry ofEducationandShanxiProvince，TaiyuanUniversityof Technology，Taiyuan030024，Shanxi，China) Abstract：Co—Pd／TiO2catalystsarepreparedbyimpregnationandsol—gelmethods，separately．The effectofpreparation methodson Co-Pd／TiO2catalystperformance isinvestigated for the direct synthesisofC2oxygenatesfrom CH4andC02byastep-wisereactiontechnology．Theas—prepared catalystsarecharacterizedbyXRD，XPSandnitrogenadsorption—desorption．Theresultsshow thatthe surfacepropertyandtextureofbothimpregnationcatalystandsol—gelcatalysthaveobviouschanges afterreaction．TheexistenceofCoTiO3speciesinallcatalystsamplesshowsthatthereisa strong interactiOnbetweenactivemeta1COandthecarrierTiO，，andthatCo2+cansubstiutteTi4+inthetitania lattice．CoO andPdmayactastheactivecenterforthisreaction．Forboth fresh andused catalyst