立方烧绿石Gd2Zr2O7高温高压合成.pdfVIP

中国核科学技术进展报告（第一卷） 辐射防护分卷 Progress Report on China Nuclear Science Technology （Vol.1 ） 2009 年11 月 立方烧绿石Gd Zr O 的高温高压合成 2 2 7 1 2 唐敬友 ，牟 涛 （1.西南科技大学核废物与环境安全国防重点学科实验室，四川 绵阳 621010； 2.中国工程物理研究院919-71 信箱，四川 绵阳 621900 ） 摘要：为了探索高温高压固相反应法合成Gd Zr O 烧绿石的可能性，以Gd O 和ZrO 的混合粉体为原料，在压力为 2 2 7 2 3 2 5.2GPa 、温度为1473~1873K 范围内进行了实验研究。通过XRD 对合成样品进行了结构表征，证实了在5.2GPa 和 1873K 的条件下保温保压30min，成功地合成出单一物相的、具有立方烧绿石结构的Gd Zr O 化合物。这种新的合 2 2 7 成方法对于钚及“次要”锕系核素的固化研究具有重要的科学价值和实际意义。 关键词：Gd Zr O ；烧绿石；高温高压；放射性废物固化体 2 2 7 [ ] 过去半个多世纪以来，全球核燃料循环产生的钚已超过1800t 1 ，同时也产生了大量的“次要” 锕系核素（如镎、锔、镅、锫和锎）以及含这些锕系核素的高放废物，而且随动力堆的发展，钚的 [ ] 数量以每年70~80t 的速度递增2 239 。由于钚的同位素 Pu 具有丰度高、化学毒性强、比活度高、半 衰期长（约24100 年）、临界质量小、释热功率大等特点，它的大量存在势必对人类乃至整个生存环 境造成巨大的威胁，因此钚及含钚废物的妥善管理和安全处置是事关核燃料循环利用、核不扩散保 [ , ] 障和核废物处置的战略问题，也是核国家必须解决的技术难题3 4 。 20 世纪90 年代，美国从70 多种人造岩石候选矿相中选择了钙钛锆石（CaZrTi O ）作为钚的固 2 7 化基材。但随后的实验发现，当钙钛锆石固溶 10wt%的镎和钚时，其晶体结构转化为烧绿石结构， 随即改用钆钛烧绿石（Gd Ti O ）。1998 年，Ewing 和 Weber 研究小组通过重离子辐照技术研究了 2 2 7 [ ] [ ] [ ]