单茂钛%2f甲基铝氧烷催化剂分子设计与苯乙烯本体法间规聚合.pdfVIP

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单茂钛,甲基铝氧烷催化剂分子设计与苯乙烯本体法问规聚合+ 祝方明王群芳朱春贵黄东东方玉堂林尚安 中山大学高分子研究所,广州510275 周文乐涂建军沈志刚陈德铨卢文奎 上海石油化工研究院,上海201208 间规聚苯乙烯(sPS)是茂金属催化剂“定制”的特种聚合物,具有优良的结晶性、耐热 性(熔融温度可达270℃)和耐溶剂性,是一种新的工程塑料。我国sPS树脂的合成和开发研 究起步于90年代初,上海石油化工研究院与中山大学合作,对合成sPs的催化剂进行了系 列的研究。本文对于单于茂钛化合物分子设计和甲基铝氧烷改性构思,研究比较单茂钛化台 物主配体茂基和辅助配体非茂基(氯、烃氧基)的电子效应和空间效应对苯乙烯本体法间规聚 合的影响;探索MAO对催化剂活性中心及聚合行为的影响,对聚合反应动力学也进行了初 步研究。为更好地研制综台性能优异的苯乙烯问规聚合茂金属催化剂提供理论依据,对我国 开发间规苯乙烯工业化生产具有一定的指导作用。 I璺型皇!.墨丝盟旦皇兰Y旦垡l鱼墨巳皇曼塑壁垒望!鉴巳里!!田曼堕三旦堑里!坐l!塑!璺!壁竺曼固Q塑里蔓』!璺卫旦塑旦里曼曼!璺!¥曼!! M。n夸艄anocene sc。AcIiV时×1驴sI“ ‰×1∥ T, T, T。 ————!兰熊苎塑!!i塑!!卫i21型塾 !兰!羔 cpTlc|3 60 434 326 943 89 96 258 CpTi(0B如 60 568 427 95.2 96 95 260 96 Cp‘ncb 70 615 461 8 248 97 269 cp.Tl(OBzh 90 798 576 978 493 95 270 90 78 975 52 Cp。Ti(O·中一OcH3)3 7 591 6 95 270 — 80 830 624 966 98 273 cp‘Ti(OcH2cH=cH2)3 曼B卫里曼型!曼型:篁型:竺b 塑 !!兰一一!!兰——塑.! =————二——二 c。ndni。ns: 2× 1旷mom’. 。s 钾21 conversI。n, ’Polymerizalion 6L=PofymefIzationIemperature.I=Slyrene 。S Index I=SvndlofacIIc 单茂钛催化剂主配体茂基和辅助配体非茂基(氯、烃氧基)的电子效应和空间效应对苯乙 烯间规聚合的影响见表1所示,主配体为供电子能力较强的n5.五甲基环戊二烯基时.单茂 钛催化剂的催化活性和聚合产物分子量及sPS的熔融温度都比简单的n5-环戊二烯基茂钛催 剂的热稳定性好,在较高温度下仍然能够台成出高分子量的sPS。辅助配体的推电子效应不 仅能提高催化剂的活性.而且对sPs也有明显的提高。 MA0是苯乙烯间规聚合的高效助催剂,本文研制了一系列的改性MAO(mMAO),发现 对单茂钛主催剂还原性愈强,催化体系中Tj(11)和Ti(Ⅱ1)的含量愈大;而当n(ⅡI)活性中心含 量最高时.苯乙烯间规聚合活性最高。 国家和r东省自然科学基金资助项目 表2例出了主催剂Cp‘Ti(0Bz)3与助催剂mMA0对苯己烯本体聚合的影响。当外加适量 的A』R3时

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