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化 工 进 展
·118· CHEMICALINDUSTRYANDENGINEERINGPROGRESS2009年第28卷增刊
Ce对Pt．Sn／A1203催化剂在H2／02体系中
丙烷催化脱氢的影响
余长林1，徐恒泳2，李文钊2
(1江西理工大学材料与化学工程学院，江西赣州341000；2中国科学院大连化学物理研究所应用催化研究室，
辽宁大连116023)
摘要：提出在丙烷临氢催化脱氢过程中引入少量氧，让氧和氢燃烧提供催化脱氢过程所需热量，同时使反应
为催化剂，氧的引入可以显著提高丙烷的转化率、消除积碳、提高催化荆活性和补偿反应所需的部分热量，
并获得较高的丙烯收率。积碳定量分析，氢脉冲吸附的测试表明，ce的存在是维持催化剂稳定性的关键因素，
它的存在可以增强Pt粒子抗烧结的能力和稳定催化剂的表面结构，同时还可以通过参与反应提高丙烷脱氢反
应速率．
关键词：丙烷催化脱氢；助荆Ce；丙烯；Pt-SrdAl203；氢燃烧；热量补偿
开发扩大丙烯来源的牛产工艺近年成为热点，
其中丙烷脱氧制丙烯最受关注【l_4】。目前内烷催化
脱氢制丙烯已有工业化过程，但是催化脱氢是强吸
热和转化率受热力学平衡限制的反应。为了获得丙 h～。反应前催化剂在576℃进行还原2．5h，然后
烷较高的转化率，反应需要在高温下进行。高温不 切换为反应气。反应5min后取样分析。总反应时
但使催化剂迅速失活而且巨大的能耗将增加丙烷催 间为155rain。
化脱氢的成本从而降低了该|T艺的经济性。凶此， 1．3氢脉冲吸附量
开发其它高效、节能的新脱氧过程非常重要。为此 根据文献【8]方法利用氢脉冲技术对丙烷脱氢
目的，我们提出通过采用特殊的催化剂，在丙烷临 反应前后的催化剂上进行定量吸氢分析。
氢脱氢过程中，引入少量氧，让氧和部分氢燃烧提 1．4积碳定量分析
供催化脱氢所需热量，I司时使反应向脱氢方向移动 根据文献【5】利用氧脉冲技术对丙烷脱氢反应
后催化剂上的积碳进行定量分析。
的脱氢过程p_0J。本文研究助剂Ce对Pt．Sn／y-A1203
在H2／02体系中内烷脱氢的作用机制。
2实验结果与讨论
1 实验部分
2．1添加02的影晌
1．1催化剂制备 引入O：对丙烷转化率和丙烯收率的影响见图
根据文献【5]连续等体积浸渍法制备程序制备 1。由图1可见，在所有催化剂上二，02的存在使丙
烷的初始转化率有不同程度的提高，提高幅度最大
了一系列催化剂：2．2％Ce-y-A1203、0．9％Sn／y—A1203、
的是Pt／Ce．AI催化剂。但催化剂在氧气氛下的稳定
0．3％Pt／y—A1203、0．3％Pt／2．2％Ce-y-A1203、0．3％Pt-
性比在H2／He介质中要差些。在H2／He气氛中，丙
0．9％Sn／y-A1203、0．3％Pt-0．9％Sn／2．2％Ce-y-A1203，
其中为质量分数。催化剂分别简写为：Ce／AI、Sn／AI、
Pt／AI、Pt．Sn／AI、Pt／Ce—AI和Pt．Sn／Ce．Al。
化率分别为20．3％、25．O％和23．8％；氧的添加最终
1．2催化性能评价 转化率分别只能维持在9．0％、18．5％和26．3％。在
丙烷脱氢反应在连续流动石英反应管中进行，
催化剂装载量0
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