甲烷在Ni／Al2O3催化剂上积碳与失活行为研究.pdfVIP

维普资讯 · 40 · 材料导报 2008年 5月第22卷专辑X 甲烷在 Ni／AI2O3催化剂上积碳与失活行为研究 张 志，唐 涛，陆光达，黄火根，秦 城，郑少涛 (表面物理与化学国家重点实验室，绵阳621907) 摘要 采用浸渍法制备 Ni／A12O。催化剂，研究反应条件对甲烷裂解生成碳产物形貌的影响和催化剂的失活 机制。结果表明：在 40Ni／A12O。催化剂上碳生成物的沉积形式均呈纤维状结构，反应温度越高、空速越大，碳纤维的 直径越小；碳在金属颗粒体相中的扩散是碳纳米纤维生长过程的速率控制步骤，当碳的生成速率低于碳在Ni中的体 相扩散和迁移速率，生成的炭 以纤维状结构生长。 关键词 Ni／A1203 裂解 甲烷 炭 失活 ResearchonCarbonDepositionofMethaneonNi／AI203 CatalystandDeactivationBehavior ZHANGZhi，TANGTao，LUGuangda，HUANGHuogen，QIN Cheng，ZHENGShaotao (NationalKeyLaboratoryforSurfacePhysicsandChemistry，Mianyang621907) Abstract Theeffectsofreactionconditionsoncarbonforrnanddeactivationmechanismbymethanedecompo- sitionareinvestigatedoverNi／A1203catalysts，whicharepreparedbywetnessimpregnationmethod．Theresultsshow thatfilamentouscarbonareformedOn40Ni／Al203catalystsunderdifferenttemperature．Itcanbeseenthatthereaction temperatureandspacevelocityaffectthediameteroffilamentouscarborLThepervasionrateofcarboninmetaliSthe rate-detemr iningstepduri—ngcarbonnanofibregrowing．Filamentouscarbonsarefomr edwhentheproducingrateofcar— bonislowerthanitspervasionandmovingrate． Keywords Ni／A12O3，decomposition，methane，carbon，daectivation Ni／A1z03样品的装填和防止粉末样品的流失，在催化剂的上下 0 引言 两端铺上一层石英棉。将石英反应器加热到设定的温度，调节 在甲烷催化裂解制备氢气过程中，无论使用何种催化剂，都 甲烷气体流速进行裂解实验，整个反应过程在常压下进行，反应 会在其表面生成碳产物。从延长催化剂使用寿命角度出发 ，我 结束后收集样品进行分析。 们不希望产生的碳影响甲烷的转化率和催化剂的寿命，最终导 1_2 扫描 电镜和XRD表征 致催化剂失去活性 ，但是通过裂解 甲烷得到的碳产物尤其是碳 采用Sirion-200型热场发射扫描电镜对样品进行分析，分 纳米管 (CNTs)或碳纳米纤维 (CNF)，具有非常优 良的机械强 辨率为 lnm@15kV。采用丹东射线仪器有