反应器型式对甲烷低温等离子体转化制C2烃的影响.pdfVIP

第$$ 卷 第( 期 燃* 料* 化* 学* 学* 报 6’7 $$ 87 ( !!# 年 + 月 !#$%’ ( )#*’ +,*-./0$1 %2 3*4,%’51 9*47 !!# 文章编号：!#$%!’（!!# ）!(%!)##%!# 反应器型式对甲烷低温等离子体转化制B 烃的影响 吕* 静，李振花，王保伟，许根慧 （天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室，天津* $!!!) ） 摘* 要：就不同反应器对甲烷常压低温等离子体转化制B 烃的影响进行了研究。结果表明，相同的甲烷停留时间 和相同甲烷流率下，反应器C 和D 中反应的主要产物是乙炔，乙烯和乙烷的含量较少，积炭量较多；而反应器B 和 E 中反应的主要产物为乙烷和丙烷，乙烯和乙炔含量较少，积炭量很少。反应积炭对反应器C 中甲烷转化率影响 很大，对于产物选择性影响不大，而对反应器B 中的反应影响较小。根据产物分布可知，在反应器C 和D 中，由于 电子具有很高的能量和密度，甲烷主要解离为碳原子；而在反应器B 及E 中，由于电子能量和密度较低，甲烷主要 解离为BF$ 自由基。 关键词：反应器；低温等离子体；B 烃；甲烷 中图分类号： -G#+) ; #* * 文献标识码：C * * 天然气作为石油的可替代资源已受到越来越多 气经六通阀取样，C43/.9 ,’!E 气相色谱仪在线分 的关注，作为天然气中的主要成分甲烷的转化利用 析（-BE 检测，RES O #! 色谱柱，柱温$$ K ），并用 更是成了一碳化工的研究热点。甲烷分子是自然界 皂沫流量计测量其流量后放空。交流高压电源由天 最稳定的分子之一，因此找出一种合适的甲烷直接 津大学焊切设备有限公司研制，工作频率! TFU ，最 转化方法就成为天然气利用的关键。传统的甲烷直 大输出功率$!! V（! W $!! V 连续可调），多尖端旋 接转化的主要方法为甲烷部分氧化（HIJ ）制甲醇 转电极反应器由E%)! + 型+! 级转速马达提供旋转 和合成气以及常规的甲烷氧化偶联（IBJ ）制 B 动力。 ［+］ ［ ］ !; # 反应器类型 采用了四种反应器，见表+。各 烃 。K.//.L 等 用甲烷偶联合成乙烯以来，甲烷 氧化偶联一直是甲烷转化研究的热点。但迄今为 反应器电极间距都为) ; # 11 ，电极材料均为紫铜。 止，常规催化法用于甲烷偶联制乙烯在产物收率、原 料转化率方面仍不具备进一步工业化开发的前景， 而近几年采用各种非常规方法用于甲烷转化的研究 十分活跃，其中以低温等离子体在甲烷转化方面的 研究报道较多［$ ］。低温等离子体由于其电子温度 和气氛温度的不平衡性而适于化学合成高碳烃和含 氧化合物［ ］。本实验就不同型式反应器在甲烷转 化中的应用进行了研究，考察了不同反应器中的甲 烷转化率及产物分布，并推测了造成产物分布不同 的甲烷反应历程，另外还对两种反应器中积炭对反 应的影响进行了研究。 +* 试验部分 !; ! 实验流程 分析纯BF （M ’’ ; ’N ）经E!) 系 列质量流量计（由E!, O BP QJ 型流量显示仪显 图+* 多尖端旋转电极等离子体反应器示意图 示）测量流量后进入等离子体反应器，反应后的尾 X347L. +* Y=5.1293= 324L21 AZ 17/93%93[ LA92L? * * * * ./.=9LA. [/2@12 L.2=9AL * 收稿日期：!!#%! %+) ；修回日期：!!#%!) %+ 。