一氧化碳低温氧化CuO-CeO2基催化剂研究.pdfVIP

第十七届全国稀土催化学术会议 K-04 一氧化碳低温氧化 CuO-CeO 基催化剂的研究 2 * 毛东森 ，杨志强，王倩，陶丽华，方珍妮 （上海应用技术学院化学与环境工程学院，上海 200235） CO 的低温催化氧化在许多方面都有重要的使用价值。目前，用于 CO 低温氧化的催化剂主要包括 贵金属催化剂和非贵金属催化剂两大类。由于贵金属资源稀少且价格昂贵，因此开发具有优良催化性能 的非贵金属催化剂成为近期研究的一大热点。其中，CuO-CeO2 复合氧化物因具有优良的催化活性而受 到广泛的关注。近年来，我们通过改进 CuO-CeO2 的制备方法及添加合适的助剂大大提高了其催化性能。 1 制备方法对 CuO-CeO2 催化性能的影响 柠檬酸络合法是制备 CuO-CeO2 催化剂的一种较好方法。曾有文献报道在焙烧之前将前驱体先在N2 气氛下高温（800 ℃）预处理，可提高其 CO 氧化活性，但存在制备方法复杂等缺点。 我们采用一种新的改进柠檬酸络合法，即以乙醇代替水为溶剂制备 CuO-CeO2 催化剂，结果表明， 用该改进方法所制备的 CuO-CeO2 催化剂具有更高的 CO 氧化活性，其 CO 完全氧化的温度比以水为溶 剂所制备的催化剂低 15 ℃，而且具有制备过程简单、操作方便等的优点。 固相化学反应法是近年来发展起来的一种较新的合成方法，具有操作简便、制备条件易掌控、产率 高、成本低且无需溶剂、污染少，可避免在液相中容易出现硬团聚等的优点。我们采用草酸盐固相化学 反应法制备CuO-CeO2 催化剂，考察 CuO 含量和焙烧温度对其物化和催化 CO 低温氧化反应性能的影响。 结果表明，当 CuO 的含量为 15%、焙烧温度为 600 ℃时所制备催化剂的催化活性最佳。 2 助剂对 CuO-CeO2 催化性能的影响 采用共沉淀法制备了一系列 Cu Ce Al O 复合氧化物催化剂，研究了 Al 含量（x=0~0.3 ）和催化 0.1 0.9-x x y 剂焙烧温度（350、500 和 650 oC ）对Cu Ce Al O 催化活性的影响。结果表明，随着催化剂中 Al 含 0.1 0.9-x x y 量(x)的增加，Cu Ce Al O 的催化活性先提高，至x=0.1 时达到最大，之后又逐渐降低；当催化剂的 0.1 0.9-x x y 焙烧温度为 500 oC 时，Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy 的催化活性最大。 添加 Zn 可使 CuO-CeO2 催化剂的活性明显提高，且随着 Zn 摩尔含量的增加，CO 转化率逐渐上升， 在 0.1 时达到最大而后又逐渐减小。 3 制备方法对 CuO-CeO -ZrO 催化性能的影响 2 2 对采用共沉淀法制备的铈锆固溶体前驱体分别进行室温陈化、常规加热回流和微波辅助加热回流老 化处理，得到三种不同的 Ce0.6Zr0.4O2 载体，并进一步制得 CuO/Ce0.6Zr0.4O2 催化剂。结果表明，采用微 波辅助加热回流处理方法制备的 Ce 2 3 0.6Zr0.4O2 载体具有最大的比表面积（170.8 m /g ）和孔容(0.408 cm /g) ， 以其为载体所制备的 CuO/Ce0.6Zr0.4O2 催化剂，其 CuO 具有良好的分散性和低温可还原性，