模拟放射性废物泥浆陶瓷固化的烧结试验研究.pdfVIP

模拟放射性废物泥浆陶瓷固化的烧结试验研究 滕元成 1,2 卢忠远 1,2 窦天军 ’ (·西南科技大学材料科学与工程学院，绵阳 621010；先进建筑材料四川省重点实验室，绵阳 621010； 中国工程物理研究院，绵阳 621900) 摘 要：采用钾长石、粘土、煅烧氧化铝为原料，对模拟放射性废物泥浆的陶瓷固化进行了研究。结果表明：该放射 性废物泥浆陶瓷固化的最佳成型工艺为压制成型；烧结温度在1100℃以上的固化体抗渗t·t良好；本实验所选取的3个 实验配方的最佳烧结温度范围均为 1100—1150℃；K ，Na在干燥过程中或烧结低温阶段的迁移扩散以厦NaSO在 1200℃左右的分解，时固化体的致密烧结会产生不弄一l的影响。 关键词：放射性核废物泥浆；陶瓷固化；高铝陶瓷 核能在为人类做出巨大贡献的同时，也产生了大 本低 ，因此，用氧化铝材料作为放射性废物陶瓷固化的 量的放射性废物，这给人类的生存环境造成了较大威 基材是比较理想的。本文从有利于放射性废物泥浆陶 胁。为了安全有效地处置放射性废物，世界各国对其进 瓷固化工程化应用的角度出发，以钾长石、粘土、煅烧 行了大量的研究工作，从而出现了水泥固化、沥青固 氧化铝为原料，对特定组成的模拟放射I生废物泥浆陶 化、玻璃固化、陶瓷固化法、合成岩石固化 (即晶格固 瓷固化的工艺技术进行了研究。 化)以及高能加速器或快中子堆嬗变等方法。其中，玻 璃固化 引，陶瓷固化 和合成岩石固化 。被认为是 1 实验 处理中高放核废物和半衰期较长的低放核废物较理想 的途径。玻璃固化的玻璃相属亚稳相，其化学稳定性、 1．1 模拟放射性废物泥浆的配制 热稳定性等相对较差。合成岩石固化体具有优异的化 根据相关协作部门提供的放射性废物泥浆的化学 学稳定性、热稳定性、抗浸出性及其它物化性能，但对 成分及制备工艺，以高锰酸钾 (KMnO)，硫酸亚铁 核废物的化学组成有特定的要求，而核废物来源广泛， (FeSO ·7Hz0)为原料，利用强碱NaOH调节pH值，制 化学成分差异大，因此，合成岩石固化在工程化应用中 备模拟泥浆。其主要化学反应式为： 受到技术、固化成本等因素的限制。相对而言，陶瓷固 Mn04+Fe Mn04。+Fe3+ (1) 化的不受核废物化学组成差异的影响，固化成本低 ，其 Fe +OH 一 Fe(OH)3(胶体) (2) 固化体的性能介于玻璃固化体和合成岩石固化体之 获得模拟泥浆的主要成分为Fe(OH)，胶体和S042一， 间，性能优良，是处置各种中高放废物和半衰期较长的 同时还有K ，Na，Mno42等成分。 低放废物较理想的方法。国外在放射性废物的陶瓷固 1．2 实验配方 化方面进行了较多的研究，还未实现大规模工程化的 氧化铝陶瓷的性能与其氧化铝的含量密切相关， 应用，国内在这方面进行的研究不多，尚处于研究的初 氧化铝的含量越高，各项性能越好，但原料成本较高， 级阶段。综上所述，广泛开展放射性核废物的陶瓷固化 烧结条件苛刻。因此，合理的选择高铝陶瓷的氧化铝含 对核工业的健康发展具有重要的意义。 量，可以保证高铝陶瓷具有较好的物理化学性能，同 氧化铝陶瓷的机械性能、高温性能、电气绝缘性能 时，可以广泛使用天然原料，生产过程简单，容易控制， 及化学稳定性优异，在高温结构陶瓷、功能陶瓷、工业 有利于防止或尽量避免核废料固化处置过程中的二次 陶瓷等领域用途广泛，是 目前应用最广泛的陶瓷材料 污染问题，烧结温度不高，工程化应用的成本低。在探 素有 “陶瓷之王”美称的氧化铝陶瓷的另一个特点是： 索研究的基础上