钚表面钝化层抗氢蚀机理的微观动力学模拟.pdfVIP

Huaxue 物理化学学报(Wuli Xuebao) Mav Acta 8l P咖．一Chim．Sin．2015，(Suppl．)，81-89 [Article】 doi：10．3866／PKU．WHXB2014Acl6 钚表面钝化层抗氢蚀机理的微观动力学模拟 孙博’ 刘海风 宋海峰 郑晖 (北京应用物理与计算数学研究所，北京100094) 摘要：采用基于范德华密度泛函的vdW-DF(+U)方法，通过系统的第一性原理电子结构计算和分子动力学模 拟，研究了两种钚钝化层(PuO：和PuN)的表面电子结构性质，以及表面与H。分子相互作用的微观动力学行为． 结果显示：(1)H：很难靠近PuO：表面，与表面发生“碰撞-解离”的几率很小，自钝化层PuO：具有抗氢蚀作用：但 是，一方面H：解离后H原子在Pu02表面的吸附放热稳定，另一方面在缺氧条件下PuO：薄层会转化成o-Puzos， 而H：能穿过a-Pu：0。到达钚层，所以PuO：的抗氢蚀性能并不可靠．(2)H。在PuN表面的微观动力学行为与在 PuO：表面类似，H：极难解离且H原子的吸附热力学上不稳定：相对于PuOz，PuN的成分单一、稳定而且结构致 密．PuN具有比PuO：更好的抗氢蚀性能．我们希望本工作能为钚表面钝化防护技术的发展提供理论基础和依 据． 关键词：表面钝化：钚氧化物：钚氮化物：表面氢蚀：第一性原理分子动力学 中图分类号：0647 ofthe Resistanceof Simulations Microdynamics Hydrogen—Corrosion Pu Passivationon Surface Layers SUNBo+LIU SONG ZHENGHui Hai·Feng Hai-Feng and 100094．P (InstituteofAppliedPhysicsComputationalMathematics,BeijingR．China) Abstract： vanderWaals have Basedonthenon—IocaI densityfunctional(vdVv_DF)+Uscheme，we performed a molecular oftheinteraction for the H2 first—pnnciplesdynamics(FPMD)studydynamicsimpingementagainst Pu Pu onPumetalsurface．Resultsshow forweak oxide(P