过渡金属原掺杂硅团簇的第一性原理研究.pdfVIP

摘要 摘 要 随着纳米科技的日新月异，低维纳米结构材料在微电子工业以及基础科学研 究中的重要地位日益显现出来。近年来，以团簇和纳米管或纳米线为代表的低维 结构，受到人们的广泛关注，并成为众多学科研究的热门课题之一。团簇作为介 于微观原子、分子和凝聚态物质问的中间桥梁，其物理和化学性质随团簇的尺寸 剧烈变化，因此人们可以以团簇为基元设计具有各种特性的新型材料。 Si基的半导体材料在微电子工业中的重要地位，使人们考虑以硅为材料构建 低维纳米结构材料，并对Si团簇进行了大量的研究。研究发现，由于悬挂键的 普遍存在使得纯硅团簇在化学上呈现活性，不适宜作为团簇自组装材料的构建单 元，而在其中掺入金属原子可以提高硅团簇的稳定性，并且可以改善其性质，得 到新的功能材料，所以，对金属掺杂硅半导体团簇的研究具有十分重要的科学意 义和实际应用价值。本文利用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算方法先 研究了3d过渡金属原子掺杂，团簇，计算了原子平均结合能(BE)、HOMO． 所掺杂过渡金属原子的不同，团簇的价电子数逐渐增加，结构的稳定性也随之发 生变化。具有18电子或20电子的团簇观：C厂、甄：凡、甄：y一和戳：Mn+比它们 相邻的团簇更稳定，并验证了在遵循Wigner-Witrner定则的前提下，运用电子闭 壳层结构可以很好地解释瓯，M团簇结构的稳定性。在磁性方面，过渡金属原子 具有磁矩，但当它们被嵌入到硅笼中后，大多数原子的磁矩被湮灭，团簇S：M 的磁矩为零。我们还对VIB族过渡金属原子(Cr，Mo，W)掺杂硅团簇鼠，M和 瓯。M，进行了研究，经结构优化后，其最稳定构型分别为六角棱柱和六角双棱柱 结构。我们也计算了团簇甄：M和配。M：的键长、相关能量和磁矩，发现具有18 电子的团簇墨：M结构非常稳定。在团簇戳。M：中掺杂异种金属原子后，发现在 电子数相同的情况下，结合能随掺杂的过渡金属原子半径增大而增加，稳定性渐 强。另外还发现具有幻数特征的团簇戳。M：(M=Fe，Ru，Os)也有较强的稳定 摘要 性。将团簇甄：Mo进行自我堆积后，发现其结合能非常小，团簇间的相互作用较 弱，可以将其作为构建单元应用于集成材料中。 关键词：硅团簇，第一性原理，结合能，垂直电离势，绝热电子亲和势 Ⅱ Abstract Abstract Withthe ofthe nanostructure nanotechnology,low-dimensional development materialsacriticalroleinthefundamentalresearchand microelectronic play potential or devices．Inrecent andnanowiresnanotubeshaveattracted years，clusters intensive all aS attentionsandbecome ofthelow-dimensional representatives interestingsubject the between nanostructurematerials．As atomormoleculeand bridge microscopic condensed cl