环己烯在apt表面脱氢反应的第一性密度泛函理论研究.pdfVIP

摘要 摘要 本文在密度泛函理论(DFT)水平上，采用GGA．PAW交换相关势，结合平 板周期模型，对环己烯的脱氢生成苯这一反应在nAu／Pt(100)和nPt／Au(100)(n=0， 1，2)模板催化剂上的热力学和动力学做了详细的理论计算和讨论。 第二章主要对环己烯及其去氢中间体5个反应物种的吸附做了详细的计算， 并比较了吸附物种在不同吸附位上吸附热的大小，找到最稳定的吸附位。结果 PtAu／Pt2 都是在穴位(hollow)，而且吸附热的顺序是cleanAu／Pt；而且还 发现环己烯的吸附热和表面活性之间具有火山曲线关系；另外，我们计算了这 三个金属或合金表面的电子和能带性质，例如功函，d带中心，和投影态密度等， 来帮助我们理解吸附的本质，并把它们与吸附行为做了关联和比较，发现在n 能带性质，如d带中心的顺序一致。 第三章主要对环己烯在nAu／Pt(100)和nPt／Au(1oo)(n=O，1，2)金属或者合 金表面，以及有C修饰和张力影响下的纯铂表面的去氢生成苯的反应的动力学 进行计算研究。其中，主要利用NEB方法寻找