无模板剂合成MFI分子筛膜及透醇性能的研究.pdf

中文摘要 MFl分子筛膜中的silicalite．1分子筛膜具有高硅铝比、高疏水性的特点，在 渗透蒸发分离乙醇／水混合液领域有很大的前景。传统的合成方法是有模板剂的 方法，但该方法不可避免的高温煅烧过程易使原本致密的分子筛膜产生缺陷，易 使硅铝比降低；另外有机模板剂的价格昂贵，成本较高。本文的目的是采用无模 低浓度乙醇／水溶液的渗透蒸发实验，并讨论膜的形貌对于渗透蒸发性能的影响。 制备三种不同大小的晶种，采用H．HPC溶液分散、旋涂的方法制备三种担 载层。用四种无模板的方法分别在三种担载层上二次生长合成出silicalite．1分子 筛膜，通过SEM、XRD、乙醇／水渗透蒸发、C02／N2双组分气体分离等手段对膜 的性能进行检测。 实验结果表明，800nm晶种担载体无论在高碱度一高硅浓度，还是高碱度 一低硅浓度下二次生长都不能得到连续无缺陷的分子筛膜，晶种较大和碱度较高 均对膜的形貌有影响；200am小晶种在低碱度一低硅浓度的合成液中经8h和 16h一次晶化的分子筛膜存在明显的缺陷，经8h两次晶化可得到较为连续的分 子筛膜，渗透蒸发有分离效果；200am小晶种在低碱度一高硅浓度的生长液中 短时间生长的膜不致密，生长24h后可得到致密的silicalite．1分子筛膜，渗透蒸 发有分离效果；400nm晶种担载层在有模板剂的溶液中短时间合成后取向随机， 再在低碱度一低硅浓度无模板合成液中合成，只表面·层发生交联生长，膜层仍 存有大量缺陷，无模板合成前后渗透蒸发通量、气体渗透率、气体分离系数变化 不大，但膜层疏水性降低。 MFI，silicalite．1， 关键词： 分子筛膜， 无模板剂， 二次生长， 渗透蒸发 ABSTRACT have Silicalite-1zeolitemembranesasonekindofMFIzeolitemembranesshown and wide forethanol／water that Si／Alratio foreground pervaporationrequireshigh istraditionalto silicalite一1membranewith high property．It synthesize hydrophobic defectsindensemembranesandSi／Alratiodebasement induces template，which theunavoidable calcination is temperaturestep．Besides，templatereagent during high of of workareto itwilladdCOSTS aimsthis prepare expensive，and production．The densesilicalite一1zeolitemembraneson method a—A1203 bysecondarygrowth support oflow without it inethanol／wate