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- 2015-12-03 发布于安徽
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摘要
摘要
丙烷氧化脱氢是(ODHP)低碳烷烃优化利用的重要途径之一,随着全世界
对丙烯的需求日益增长该过程越来越受到人们的重视。但是由于生成的丙烯比丙
烷更加活泼,在分子氧的存在下,前者容易深度氧化,因而降低该反应的温度对
抑制丙烷的裂解和产物丙烯的深度氧化具有重要意义。针对这一问题,本论文选
取具有良好低温活性的钒酸铈和氧化镍基催化剂为研究对象,考察了催化剂形
貌、结构、表面性质以及表面活性氧物种等因素对催化剂低温性能的影响,并基
催化剂的构效关系。本论文分两部分:
第一部分(第三章)采用水热法制备了三种不同形貌的稀土钒酸铈催化剂。
针对ODHP反应,研究了催化剂的形貌效应。实验结果表明:与采用共沉淀法合
成的催化剂相比,采用水热法合成的纳米棒、纳米球和纳米立方体的催化活性较
差,其原因可能是由于水热法合成的催化剂晶形完整,比表面积较小。在相同的
反应条件下,纳米棒的丙烷转化率和丙烯选择性高于其他两种形貌的催化剂,
XRD和Raman测试结果表明,催化剂表面结构的差异是造成其ODHP性能差异
的重要原因。与其他晶面相比,纳米棒暴露的(100)面上Ce原子的浓度相对较
低,因而具有较高的丙烷转化率和丙烯选择性。
第二部分(第四章)采用浸渍法、以硝酸镍为前驱,通过改变焙
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