Ga_（12-n）As_n（n=0～12）系列团簇基态结构及稳定性的研究.pdfVIP

第 14卷第 4期 杭州师范大学学报 (自然科学版 ) VoI．14 No．4 2015年 ?月 JournalofHangzhouNormalUnlVersityN【aturalScienceEdition) ju1．2015 doi：io．3969／j．issn．1674—232X．2015．04．019 Ca,2一H (n=O~12)系列团簇基态结构及稳定性的研究 潘仁奇 ，姜 科 ，朱挥毫 ，王秀敏 ，郭颖旦 ，杨建宋。 (1．杭州师范大学经亨颐学院，浙江 杭州 31112l；2．杭州师范大学理学院，浙江 杭州 310036) 摘 要 ：在基于第一性原理的ADF程序平台上 ，对 Gaz…As(一0～12)系列团簇 的基态结构、能量、能 隙、电离能和亲和势等物理性质进行了随机筛选和精确计算．对结果的分析表 明，随着 的增加 ，团簇 的总能量 几乎呈线性下降，电离能从 5．9eV上升到 7．3eV，亲和能在 2．0～2．7eV之间波动 ，电离能 比亲和能大，HO— M LuM0能隙从 0．6eV上升到 2．2eV，并在 =4～9之间，呈现明显的奇偶性振荡，与能量 的二阶差分所显 示的相一致，表明在 一3、5、ll处团簇将具有较高的稳定性． 关键词 ：砷化镓团簇 ；基态结构 ；能量 ；稳定性 中图分类号 ：O561 文献标志码 ：A 文章编号 ：1674-232X(2O15)04—0438—08 0 引言 早在 2O世纪 80年代 ，开始从理论和实验两个层面 ，对纳米尺度的砷化镓团簇物理性质进行研究 ． 理论 的研究基于第一性原理 ，常借助一些量子计算平台．1993年 ，Mohammad等用 ab—initio方法研究了 Ga4As4团簇_3]，1991年，Lou等用 Drool方法研究了Ga5As5团簇 ]，1999年，Yi用 Car—Parrinello方法 研究了GaAs 团簇 ，认为其基态结构是一个带双帽的立方结构 J．2000年后 ，赵继军等用 Dmol软件 、 Karamanis等用 B3LYP／cc—pVTZ—PP方法对 GaAs(2≤ ≤9)团簇进行计算后发表了多个相应的基态 结构 ]，也揭示 了原子极化率等物理性质随团簇大小的演变规律．2000年后，赵伟等用全势能线性 Muf— fin—tin轨道分子动力学方法 (FP—LMTO—MD)也对 GaAs(一4～6，8)做过计算和分析，提出过一些能量 更低的结构 。 ．同样 ，对带 电的砷化镓离子团簇 ，1986年，Smally等用激光蒸发技术产生 GaAs中性团簇 和它们 的正负离子团簇口 ．2001年 ，Taylor等对 GaAs 和 Ga。As；-负离子 团簇进行过光 电子谱 的研 究[1．2005年 ，Zhu用 CASSCF／DFT／CCSD(T)方法研究过 GazAs、GaAs 、Ga。As2团簇 的低 电子态 光谱性质l】引．2008年 ，Gutsev等用广义梯度近似下的密度泛函理论对中性的、带正 、负电的GaAs(一2 ～ 15)团簇结构和能量展开过计算_】州 ．2005--2009年问，我们组也曾经用 FP—LMTO—MD方法仔细研究 过 GaAs(一4～7)离子团簇 ]． 对砷和镓原子数 目不对等的GaAs团簇 ，近年来也引起了人们研究的兴趣．早在 1995年 ，Liao等发 收稿 日期 ：2O15-01—06 基金项 目：国家 自然科学基金项 目． 通信作者 ：杨建宋(1957一)，男 ，教授 ，主要从事凝 聚态物理和理论物理研究．E一,nail：yjs@hznu．edu．cn 第 4期 潘仁奇 ，等：Ga12--nAs(一0~12)系列团簇基态结构及稳定性的研究 439 表过关于Ga。As。和 GaAs。团簇电子结构的文章 ．2008年前后 ，马德明利用密度泛 函理论 (DFT)对 GaAs(m一1、2；一1～5)团簇结构和稳定性进行过系统的研究 舱]，得到了GaAs( 一1、2；，z一1～5) 的基态和亚稳态结构 ，并发现团簇 的稳定性 随原子数 的增多而增强 ；在总原子数 目一样的团簇 中，砷原子 多的团簇将比镓原子多的团簇结合能更大一些 ；同时也发现团簇的HOMO—LUMO能