以炭气凝胶为载的直接甲醇燃料电池阳极催化剂的研究.pdfVIP

以炭气凝胶为载体的直接甲醇燃料电池阳极催化剂 的研究 专业：材料物理与化学 硕士研究生：魏松丽 指导教师：符若文教授 摘要 直接甲醇燃料电池(简称DMFC)是通过电化学反应直接把甲醇和氧气中的 化学能转化为电能的发电装置。目前DMFC使用的催化剂主要是贵金属Pt，其 价格昂贵。因此制备用量少、活性高的催化剂是降低燃料电池成本的有效途径。 本文考察了阳极催化剂电极的制备工艺，用一种新型的炭纳米材料一炭气凝胶 (carbonaerogels，简称CA)作为贵金属催化剂的载体材料，并采用乙二醇液相还 原法制备了Pt／CA(炭气凝胶载上Pt以后的催化剂简称Pt／cA)催化剂，利用 XRD、TEM技术研究了Pt粒子大小、比表面积，并借助于电化学方法考察了其 对甲醇氧化的电催化活性和稳定性。具体的研究工作和结果主要集中在以下几个 方面： 本论文确定了制作直接甲醇燃料电池阳极电极的最佳工艺参数：炭气凝胶颗 粒越小，催化剂性能越好。从综合结果上看，2M甲醇溶液最为适宜。甲醇在Pt／EA 催化剂上的氧化过程是受甲醇分子的扩散步骤控制的。本实验室采用的制各电极 的工艺重复性好，Pt／cA相比于商用Pt／C催化剂具有更好的电催化性能和长期 循环稳定性。经500个循环测试后，Pt／CA在甲醇溶液中的峰电流密度仍能保持 为初始值的80％。 考察了制备过程主要参数对催化剂性能的影响。分别使用甲醛、硼氢化钠和 乙二醇作为还原剂制备了20％负载量的Pt／cA催化剂。三种催化剂的活性大小 Pt／CA催化剂Pt粒径最小，Pt的电化学表面积最大，并且其电化学性能远远好 于商用催化剂。随着炭化温度的升高，炭气凝胶的电导率增加，同时Pt／cA催化 剂的电化学性能也提高。通过对不同载量的催化剂进行研究发现，负载量为20％ 时催化剂性能最好。当负载量达到60％时，发现团聚现象。 考察了炭气凝胶的中孔结构和表面性质与催化荆性能之问的关系，R／C为125 的催化剂性能最好，其电化学活性比表面积达到87．4m2／g，比质量活性达到 395．3A／g，这是因为Rc比为125的炭气凝胶的中孔结构可以大大提高金属Pt的 分散度和利用率，从而有利于发挥Pt的催化作用，提高催化剂的电催化活性。 浓硝酸处理过炭气凝胶后，炭气凝胶表面接枝上一些含氧基团，但是催化剂电化 学性能反而下降。这是因为表面修饰程度过大，使Pt粒子团聚，从而使Pt／cA 催化剂对甲醇氧化的电化学活性降低。 以KOH活化改性过的炭气凝胶作为载体材料制备了Pt／CA催化剂。氢气吸 附性能测试和甲醇氧化性能测试结果表明，催化剂的电化学性能下降。这是因为 KOH高温活化炭气凝胶后，在炭气凝胶表面刻蚀太多的微孔，从而使载上去的 n不能发挥作用，从而降低了催化剂的电化学活性。 关键词；炭气凝胶，直接甲醇燃料电池，乙二醇，催化剂，孔结构 Ⅱ An on Anode ofDirect the Investigation Catalyst MethanolFuelCells onCarbon Supported Aerogels and Major：MaterialChemistry Physics Wei M．s．candidate：SongIi Fu Supervisor：．ProLRuowen Abstract nl