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海藻酸异金属催剂的制备及其在偶氮染料降解中的应用
摘要
为了克服均相光Fenton反应在处理实际废水的过程中存在局限性,如pH值
的应用范围较窄(2-5),催化剂易流失且造成二次污染等。本论文选用两种金属
离子与海藻酸钠进行配位制备海藻酸异金属非均相光Fenton反应催化剂。一种
是海藻酸钙一铁微球型催化荆(简称为FeCaA类催化剂),它是将海藻酸钠先与
氯化钙反应得到海藻酸钙微球(CaA),再使CaA与氯化铁反应制得的;另一种
是海藻酸铁.铜微球型催化剂(简称为CuFeA类催化剂),它是使海藻酸钠同时
与氯化铁和硫酸铜反应得到的。在对两类催化剂的质量以及直径进行测定的基础
上,对其表面Fe3+和Cu2+的含量进行了分析,然后使用环境扫描电镜(ESEM)
和傅立叶红外光谱(nlR)对其表面形貌进行表征,并考察了其催化活性及其
机械稳定性。在光辐射和过氧化氢存在的条件下,将FeCaA类催化剂分别应用
于活性红195和酸性黑234的氧化降解反应中,研究了催化剂表面Fe3+含量、催
化剂用量、辐射光强度、过氧化氧浓度、染料浓度和pH值等因素对染料脱色率
的影响以及其与染料降解反应速率常数之间的关系,并考察了催化剂的重复利用
性能,最后借助紫外一可见光谱(UV.VIS)和总有机碳(TOC)测定分析了染
料的降解过程。
结果表明,在pH为5.5.6条件下,增大氯化铁浓度以及延长反应时l、日J都有
利于FeCaA类催化剂表面Fe3+含量的增加,且温度升高有利于反应的进行,但
反应对温度的依赖性不大。ESEM和FT-IR分析表明,在两类催化剂的表面,海
藻酸钠分子的羟基和羧基与金属离子发生配位反应,使FeH固定在催化剂表面。
在辐射光和过氧化氢存在的条件下,FeCaA类催化剂的加入使两种染料的氧化降
解反应速度明显加快,并且催化荆表面Fe3+含量越高,其催化活性越高;催化剂
用量的增加和辐射光的增强都可以提高染料的脱色率;适当的过氧化氢的用量可
以促进染料的降解反应;染料的浓度越高,其脱色率越低;且CuFeA类催化剂
在碱性条件下仍表现出较高的催化活性。两种染料的非均相降解反应可以用假一一
级动力学反应模型来描述,并F1.催化剂用龟、催化剂表面Fe3+含量及辐射光强度
增加有利于提高染料的降解反应速率常数,而增大染料浓度则会使染料降解反应
力学模型。FeCaA类催化剂小仅可使染料发生降解反应,而且能使其偶氮键与芳
香环结构遭到破坏,并进一步矿化为二氧化碳和水等无机小分子。
关键词:异会属;Fe“;非均相光催化剂;偶氮染料;降解
Abstract
tothe
ToavoidthedrawbacksintheuseofFenton areIimited
reactions.they
acidic iron solutions.Inthis
the ionsremainin
pHrange,and aqueous paper,we
selectedtwometalionstO the Photo—Fentonof
prepareheterogeneous catalysts
differentmetals of usesodium and
alginategelsbymixingsodium.Firstlyalginate
calcium tO useCaAandferric
chloride calcium
gained alginategels(CaA),secondly
chlorideto calcium—iron weretheseriesofFeCaA
alginate
prepare
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