测量超紫外线阿秒脉冲时间结构的光电子能谱非线性比例变换方程方法.pdfVIP

2012 年 第 57 卷 第 2-3 期： 120 ~ 128 《中国科学》杂志社 论 文 SCIENCE CHINA PRESS 测量超紫外线阿秒脉冲时间结构的光电子能谱非线性 比例变换方程方法 葛愉成, 何海萍 北京大学物理学院和核物理与核技术国家重点实验室, 北京 100871 E-mail: gyc@ 2011-08-03 收稿, 2011-09-21 接受 国家自然科学基金资助 摘要 为了研究化学反应、原子分子发光等超快速过程中电子态的时间演化过程, 需要能量越 关键词 来越高、脉冲时间宽度越来越短、单色性越来越好的光脉冲作为激发和探测手段. 但是, 如何 阿秒测量 快速、精确地测量这些光脉冲具体细致的时间结构, 一直是科学界的一个挑战. 在过去的十多 脉冲时间结构 年时间里, 人们在测量超紫外线阿秒脉冲方面作出了巨大的努力, 取得了显著的成果. 迄今为 光电子能谱 变换方程 止, 已经发展出了几种测量阿秒脉冲时间宽度和重建脉冲形状的方法, 如阿秒光谱相位干涉直 相位确定法 接电场重建法(SPIDER)和阿秒频率分辨光学快门法(FROG). 然而, 这些方法都是从传统的光 学测量方法演变而来的, 不仅需要当代最先进的实验装置, 而且需要十分复杂的分析计算方法 和实验数据拟合过程. 为了推动阿秒计量学的发展, 进一步开展阿秒测量、脉冲时域定位(定 时)、实验数据评估、探测器刻度, 以及对阿秒脉冲光源进行改进、优化和应用, 我们提出一种 直接、快速、精确的基于光电子能谱变换方程的解析方法, 利用激光辅助超紫外线气体电离技 术, 精确地观测超紫外线阿秒脉冲. 新方法利用参数化的计算公式确定每个测量得到的光电子 的相关激光相位, 利用解析性的光电子能谱解谱技术, 一步重建脉冲的形状和具体的时间结 构. 新方法不需要大量的光电子能谱的时间分辨测量, 也不需要冗长的迭代计算和实验数据拟 合过程, 能从每个测量得到的光电子能谱重建出超紫外线脉冲的时域特性. 用参数化公式从脉 冲的能量带宽值计算得到脉冲重建结果的时间不确定性( 即时间误差). 由于变换方程建立了超 紫外线脉冲时间特性、重要的激光参数(峰值强度、电场包络形状、相位、载波-包络相位等)、 原子或分子的电离能, 以及光电子能谱之间的直接联系, 可以用它从各个已知参数值计算出未 知的参量. 通过观测、分析某些参数和特定谱项的变化规律, 可以研究超快速反应动力学过程 中随时间变化的相关信息. 在过去的十多年中, 产生和测量超紫外线(extreme 好的超紫外线阿秒脉冲. 但如何快速、实时、精确地 ultra-violet, XUV) 阿秒(1 as=1018 s)脉冲的时间宽度 定位和测量这些脉冲具体细致的时间结构(即脉冲时 一直是科学热点之一[1~6] . 高次谐波产生(high-order 域特性), 一直是科学界的一种挑战, 其中的原因可 harmonic generation, HHP)技术已成功用于超紫外线 归结为阿秒实验的技术难度和非常大的测量误差. 阿秒脉冲的实验研究[7~9] . 为了细致地研究化学反 在产生、选择和测量阿秒单脉冲的实验中, 有的实验 应、原子分子发光等超快速过程中电子态的时间演化 室采用了相位匹配和空间滤波技术[10~12] . 不久前报 过程, 实验上需要光子能量越来越高、单色性越来越 道的实验结果是时间宽度为80 as 的超紫外线阿秒脉 英